【摘 要】
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为了应对能源短缺以及环境污染对全球可持续发展的不利影响,国家提出在2060年前通过优化产业结构和能源结构来实现碳中和,于是发展清洁、高效的新能源势在必行。氢能因其零碳排放和高能量密度的特点被视为是应对未来能源危机的最佳选择,而利用太阳能进行光电化学（PEC）分解水产氢的途径则极具前景。钒酸铋（BiVO4）作为PEC水分解中光阳极的代表材料之一,具有较高的理论光电流值（7.5m A/cm~2）和令人
【基金项目】
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国家自然科学基金（批准号:52173277和21808189）；
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为了应对能源短缺以及环境污染对全球可持续发展的不利影响,国家提出在2060年前通过优化产业结构和能源结构来实现碳中和,于是发展清洁、高效的新能源势在必行。氢能因其零碳排放和高能量密度的特点被视为是应对未来能源危机的最佳选择,而利用太阳能进行光电化学（PEC）分解水产氢的途径则极具前景。钒酸铋（BiVO4）作为PEC水分解中光阳极的代表材料之一,具有较高的理论光电流值（7.5m A/cm~2）和令人满意的可见光吸收效率。然而,光生载流子缓慢的转移速率和空穴重组使其光电流密度远低于理论值,缓慢的反应动力学也极大地限制了BiVO4的发展。因此,为解决上述弊端,本论文相应地提出了提高电极表面润湿性、构筑富氧缺陷表面以及嵌入贵金属纳米颗粒等方法来提升BiVO4材料的PEC性能。（1）采用煅烧法掺杂Mo在BiVO4内部,并负载助催化剂获得Co-Ci/Mo:BiVO4光阳极。通过等离子刻蚀电极表面后,得到的H-Co-Ci/Mo:BiVO4电极亲水性大大增强,光电流密度相较BiVO4提高4.8倍,入射光到电流转换效率（IPCE）高达60%,其余各项的PEC性能也获得了大幅度提升。这些PEC性能的增强归因于电极材料表面良好的润湿性为电极与电解质之间构筑了一条更为高效的离子传输通道。此发现为BiVO4用于分解水产氢提供了一种温和有效的改性方法。同时,也为其他光阳极的优化提供了新的思路。（2）在上一章节的基础上,设计正交实验进一步探究助催化剂Co-Ci的催化机理。通过光电沉积制备的双层助催化剂Co-Ci/Ni Fe OOH/BiVO4电极,与同类型复合电极相比,在施加偏压条件下的光电转换效率（ABPE）达到0.95%,其电荷转移电阻(Rct)仅为108.9Ω,远低于其他四种同类型复合电极。4.1 m A/cm~2（1.23 V vs RHE）的光电流密度得益于Co-Ci助催化剂富含氧空位缺陷以及Co-Ci助催化剂可以更好地匹配Ni Fe OOH/BiVO4界面,使其在促进电荷转移和改善水氧化动力学方面上优于其他的钴基催化剂,这也有望让Co-Ci助催化剂成为光电催化领域中的热门催化剂。（3）在BiOI上溅射Au纳米粒子后,经过煅烧成功制备出Au NPs/BiVO4电极。这种将Au NPs嵌入到BiVO4之中的制备手段可以最大限度地激活表面等离子共振效应,使得BiVO4电极的光吸收和稳定性得到双重增强。随后在Au NPs/BiVO4电极上成功修饰助催化剂,Co-Ci助催化剂与Au NPs之间的协同效应共同抑制了光腐蚀,为BiVO4提供了更多的反应活性位点,从而加快了表面水氧化进程。
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