低硅沸石PHI、DFT、GIS和ABW的合成研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:achm207
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低硅沸石是沸石分子筛材料中的重要一员,由于其具有独特的结构与特性被广泛应用于离子交换和吸附分离。传统的低硅沸石是在含有碱金属无机阳离子的铝硅凝胶中低温水热生成,但无机阳离子或者无机阳离子组合作为结构导向剂的合成路线已经研究多年,很难有新的突破。因此,本文采用新的合成路线,即在F-体系下,通过无机阳离子与有机胺的结合,研究低硅沸石的合成。采用水热和蒸气相合成方法,分别合成了低硅沸石PHI以及DFT和GIS。首先,在NH4F–Al2O3–SiO2–piperazine–H2O体系,水热合成出具有PHI结构的低硅沸石。PHI的最佳合成条件是7.5 NH4F: 1.0 Al2O3: 2.0 SiO2: 7.5 piperazine: 200 H2O (摩尔比),温度150 oC,静置晶化7天。在PHI的合成中,piperazine和NH4F缺一不可,CHN元素分析和TG分析证明piperazine和NH4+都进入沸石骨架。因此认为,piperazine和NH4F共同作为结构导向剂,既平衡了骨架负电荷,又协同诱导合成了低硅沸石PHI。其次,在F-体系下,采用蒸气相合成法,乙二胺作为液相组分,合成出低硅沸石DFT和GIS,其最佳凝胶组成分别为:HF: SiO2: Al2O3: H2O = 0.5: 1.0: 0.5: 5.0和HF: SiO2: Al2O3: H2O = 2.5: 1.0: 0.5: 5.0 (摩尔比)。实验结果表明,乙二胺作为液相组分,起到平衡骨架电荷的作用,结构导向合成低硅沸石DFT和GIS。HF的用量对合成产物有明显影响,少量HF易生成低硅沸石DFT;增加HF的用量,生成低硅沸石GIS。同时,在Li2O-Al2O3-SiO2-H2O体系中,对具有工业应用前景的低硅沸石ABW进行了研究。通过采用气相法白炭黑和异丙醇铝作为硅铝源组合,在温度100-180 oC范围内直接合成出低硅沸石ABW。该路线不仅降低了晶化温度,还简化了合成步骤。
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