Ce-W脱硝催化剂的研究

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目前,脱除氮氧化物的技术应用最广泛效率最高的就是选择性催化还原技术,该技术尤为重要的是脱硝催化剂。本文制备出不同摩尔比的CeO2-WO3复合氧化物催化剂。研究铈钨催化剂上摩尔比不同带来的活性的差异,其中,Ce0.9W0.1取得最好的活性和N2选择性。通过各种表征包括XRD、Raman、XPS、H2-TPR、NH3-TPD以及原位红外光谱等,研究其结构以及反应机理。并对CeO2-WO3催化剂的抗碱金属性能做了进一步研究,不同摩尔比的碱金属K的毒化能力也不一致。通过表征发现中毒后的催化剂的BET 比表面积、氧化还原能力及表面酸性等均有所下降。CeO2-WO3复合氧化物中Ce0.9W0.1在宽的温度区间内展现出高的催化活性,以及接近100%的N2选择性,Ce0.9W0.1还具有良好的水硫耐受性。通过各种表征发现在CeO2-WO3催化剂上W是以高度分散的状态存在于CeO2上,CeO2和WO3存在着强的相互作用,通过氧化还原循环2Ce4++W4+=2Ce3++W6+促进价电子的转移,形成不饱和化学键,并产生氧空位。在CeO2-WO3催化剂上还有较多的化学吸附氧和强的表面酸位,其中,表面酸位点作为铈钨发生选择性催化还原反应最主要的活性位点,Ce0.9W0.1有最多的表面酸位。研究了 CeO2-WO3催化剂的抗碱金属性能,负载不同的碱金属到Ce0.9W0.1上,或者负载相同的碱金属到不同摩尔比的CeO2-WO3催化剂上,发现负载K后的Ce0.9W0.1拥有良好的活性。经过表征可以看出,与新鲜催化剂相比,中毒催化剂的比表面积下降,CeO2结晶度增加,氧化还原能力削弱,Ce3+比率降低,化学吸附氧减少,最重要的是表面酸性的降低。与其他比例的中毒催化剂相比,1%k-Ce0.9W0.1催化剂具有最多的表面酸性,这也是其抗中毒能力强的原因之一。
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