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水体硝酸盐(NO3-)污染已经成为全球严重的水环境问题之一,由于饮用水中高含量NO3-会转化成亚硝酸盐而增加各种疾病和癌症风险,地表水和地下水NO3-污染受到越来越多的关注。世界卫生组织和我国规定了饮用水中NO3-含量不得超过45 mg/L。黄河下游引黄灌区经历了长期的引黄灌溉和农业施肥,导致此区域地表水和地下水NO3-含量增加,部分地区水体NO3-含量超标。水体一旦受到NO3-污染,治理非常困难且费用很高,为此,预防和治理水体NO3-污染最根本的办法就是找到污染来源,减少NO3-向水体输送,这是控制和治理水体NO3-污染的前提和基础。本研究以黄河下游第二大灌区——潘庄灌区为例,在区域上,依据区域水文地质条件,共采集47个地表水样品(包括16个引黄水与31个当地河水)和40个地下水样品以及多种NO3-潜在污染源样品。借助水化学和多种环境同位素技术来判定地表水和地下水的关系;揭示硝酸盐的时空分布规律;追溯NO3-的来源及量化其比例。选择中国科学院禹城综合试验站作为典型点,通过15N标记微区控制实验阐述NO3-垂直迁移转化机理。本研究得到以下主要结论: (1)水化学和氘氧同位素结果反映了潘庄引黄灌区地下水接受地表水(引黄水和河水)和大气降水的入渗补给。地表水和大气降水补给地下水的比例分别为46.75%和53.25%。 (2)引黄水和当地河水NO3-含量范围分别为5.34~52.68 mg/L和0.01~156.14mg/L。二者含量分别属于中等变异和强变异。与国家饮用水标准(GB5749-2006)相比,超标率分别为12.5%和38.71%。地下水NO3-含量分布在0.01~197.01mg/L之间,平均值为34.21 mg/L。地下水NO3-超标率为30%。井深30~60mNO3-平均含量(39.69mg/L)高于井深<30m和>60m。 (3)空间上,流经潘庄引黄灌区内的马颊河、卫运河、漳卫新河、德惠新河和徒骇河都存在一定的NO3-污染。宁津县、武城县、平原县和陵县有大片区域地下水硝酸盐含量超标,构成面源污染。流经武城县的卫运河、流经平原县的德惠新河、流经宁津县的漳卫新河河水硝酸盐超过45mg/L标准,地下水NO3-宁津县有大片的地下水超标,是因为该研究区地下水位较浅,地表水对地下水的补给频繁。导致河流中高NO3-淋洗到地下水中。时间上,NO3-在地表水和地下水中出现了明显的季节变化,地表水中高NO3-含量出现在旱季施肥季(5月)和旱季非施肥季(10月),而地下水中最高值出现在雨季(6月),表明NO3-污染受农业活动的强烈影响。 (4)不同水体的硝酸盐来源构成不一致。结合实测的硝酸盐潜在来源δ15N和δ18O值域,引黄水NO3-主要来自于粪便或污水,其次来自于化肥,少量样品NO3-是降雨、污水和化肥的混合作用。当地河水中NO3-主要来源于粪便或污水,其次是化肥。受地表水补给影响,地下水中NO3-主要来源于粪便或污水,也有部分样品中NO3-是由农田化肥施入经土壤中矿化作用转化为硝态氮淋溶到地下水,只有少部分样点在这两来源的基础上还混合了降水的影响。这反映了人类活动是引起地表水和地下水硝酸盐污染的主要原因。 (5) NO3-来源在地表水和地下水中也表现出明显的季节变化。地表水NO3-在旱季施肥季(5月)主要来源是化肥和污水或粪便的排放;雨季(6月)除了化肥和污水或粪便,还有降水的贡献,旱季非施肥季(10月)主要来源是污水或粪便的排放。地下水NO3-旱季(5月和10月)主要来自于污水和粪便;雨季(6月份)主要来自化肥和降水的混合作用。 (6)利用三元混合模型量化三种主要污染源(粪便或污水、化肥和大气降水)对整个区域上引黄水、当地河水和地下水硝酸盐的贡献率。粪便或污水对引黄水、当地河水和地下水中NO3-贡献率分别高达81.21%、62.61%和79.03%。大气降水对引黄水和地下水中NO3-贡献率约为11.47%和4.26%,而对当地河水的贡献率几乎为0。化肥对黄河水和地下水的硝酸盐贡献较小,贡献率分别仅为7.32%和16.78%,而对当地河水的贡献率达37.36%。 (7)高施氮(240kg N/hm2)和低施氮(120kg N/hm2)处理中玉米对15N标记氮肥的回收率分别为28.86%和31.15%,土壤氮残留率分别为50.42%和36.52%,当季进入地下水的比率分别为4.27%和0.68%,参与土壤微生物过程等损失率分别为16.45%和32.33%。