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碳纳米管是具有连续碳六元环结构的一维碳纳米材料;其直径在纳米尺度,长度却可达毫/厘米量级,具有超高长径比和大比表面积;得益于碳-碳共价键合结构,其在轴向上具有优异的力学、电学和热学等性能。以碳纳米管为基本结构单元构建的碳纳米管宏观集合体,在兼具碳纳米管优异本征特性的同时,还能基于其构建的形式和特点表现出一些特殊宏观集合性能,在能量回收及智能传感等领域具有广阔的应用前景。本论文围绕碳纳米管薄膜这一碳纳米管宏观集合体的微结构设计和制备展开,深入探讨了其在外力作用下的电化学双电层电容变化行为,并将其应用于水下压力机械能的回收、水下环境中的压力监测以及大气环境中的压力监测。主要研究内容及成果如下:(1)采用反应离子刻蚀法和水助化学气相沉积法制备非阵列碳纳米管材料,利用机械牵伸工艺制备碳纳米管薄膜,研究其在电解液环境中的机械强度和结构稳定性,同时讨论其在不同结构参数及表面改性下的电容行为。结果表明,在200 k Pa牵伸应力作用下,碳纳米管薄膜表面具有纳米凹槽结构(Nano gap),轴向电导高达1100 S/m,密度达到520 mg/cm3(面密度4.1 mg/cm2),轴向取向度(Herman’s orientation factor,HOF)高达0.68,且其在各种水性电解液环境中尺寸不发生变化,拉伸强度高达700 k Pa。同时,通过研究密度与取向度等结构参数和表面活性剂(Triton X-100)及等离子体处理工艺对碳纳米管薄膜电容的影响,分析其作用机制,获得了具有优异电容特性的碳纳米管薄膜。(2)利用机械牵伸法制备的碳纳米管薄膜作为工作电极,设计和组装基于电化学原理(压力诱导电化学电势变化)的碳纳米管能量回收器件,将引起液体环境中压力变化的机械能转化为电能,并详细探讨其工作原理、功率能量输出以及能量转化效率。结果表明,碳纳米管能量回收器件在0.6 M Na Cl溶液(与海水盐度相当)中能够在低频率范围产生的最大峰值输出功率(Peak power)为1.28 m W/m2(31.5m W/kg),单个周期的能量(Energy per cycle)输出为34.3 m J/m2(0.85 J/kg),且机械能转化为电能的效率可高达4.7%,并且该碳纳米管能量回收器件能够在其他电解液中提供更大的电压和电流输出(比如,在0.5 Hz频率下0.1 M HCl溶液中峰-峰值电压为7 m V,峰值短路电流为0.8 A/m2,峰值功率为3.98 m W/m2或者119 m W/kg)。(3)基于碳纳米管能量回收器件的输出电信号与输入压力间的对应关系,将其拓展应用于水下环境中的压力变化监测,即自供电碳纳米管压力传感器。该类电化学压力传感器能够直接利用海水作为工作介质,产生响应于压力变化的电流信号。结果表明,碳纳米管压力传感器具有大的工作量程,10 Pa(1 mm液面变化)至300k Pa(30 m高的波浪),灵敏度高达0.008 A/(m2?k Pa),能够满足海洋环境中几乎所有波浪变化的监测。同时该类传感器还能实现对运动物体的追踪、潮汐变化、涡旋水流和水下航行等的监测。碳纳米管压力传感器能够在宽温度范围(4-60°C),宽频率范围(0.01-5 Hz),宽盐度范围(0.1-5 M Na Cl溶液)内保持稳定的信号输出,具有优异的环境适应性。此外,该类压力传感器还能在各种严苛腐蚀性环境中,如0.1 M HCl(p H 1)和0.1 M KOH(p H 13),保持良好的压力传感特性。(4)基于碳纳米管薄膜材料和电化学原理(压力诱导电化学电势变化),设计和组装了在大气环境中(非水下环境)自供电可穿戴压力传感器件。结果表明,该新型电化学传感器件在外界压力作用下能够主动产生电流信号,实现压力的监测,其灵敏度高达4.7 k Pa-1(中高压测量范围:10-330 k Pa),并且该传感器件能够实现人体呼吸、脉搏跳动、声音震动和气流变化等微小压力的探测。最大的功率和能量输出(0.5 Hz,330 k Pa正弦压力作用下)分别高达54μW/g和52μJ/g,可用于驱动低功率的蓝牙或Wi-Fi设备。此外,对可穿戴压力传感器件整合为传感阵列,可对压力加载方式成像和获取压力场分布信息。