二维有机—无机杂化钙钛矿材料(BA)2Pb(I,Cl)4制备及性能研究

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有机-无机杂化钙钛矿材料以其独特的结构、良好的光电性能成为钙钛矿材料的研究热点。通过改变功能性有机阳离子或增加钙钛矿层厚度,二维有机-无机杂化钙钛矿材料具有比三维材料更大的性能调节空间,在太阳能光伏电池、光电探测器等领域显示出很好的应用前景。与三维结构相比,二维有机-无机杂化钙钛矿材料在空气中有一定的稳定性,并且具有更大的可调带隙等优点。作为低成本发光器件材料,具有白光发射特性的二维杂化钙钛矿材料在发光(LED)领域也显示出重要的应用价值。本论文首次以丁胺为有机阳离子,通过调整溶剂体系,采用液相方法制备了不同卤素组分的二维有机-无机杂化钙钛矿材料,并研究了金属镉离子掺杂对材料形貌及性能的影响。主要工作内容包括:(1)通过三元溶剂法,以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、氯苯(CB)、乙腈(ACN)为溶剂,液相合成了丁胺铅碘((BA)2PbI4)十字星型薄片。研究了三元溶剂体系不同配比对丁胺铅碘形貌的影响。采用相同的工艺方法,通过调节溶剂配比,制备出形貌较为均一的丁胺铅氯((BA)2PbCl4))长方形薄片,PL测试表明产物具有良好的白光发光特性。(2)研究了镉离子掺杂对丁胺铅氯薄膜结构和性能的影响。采用液相反应,在较为温和条件下一步反应制备了不同镉掺杂量的丁胺铅镉氯((BA)2Pb1-x-x CdxCl4)钙钛矿薄膜。XRD和SEM测试结果表明,镉离子掺杂不影响丁胺铅氯薄膜的二维结构。PL测试表明镉离子掺杂可实现对丁胺铅氯钙钛矿的发光性能的调控,随镉掺杂量的增加,光致发光强度呈规律性变化。(3)采用三元溶剂方法制备了不同镉离子掺杂量的(BA)2Pb1-xCdxCl4钙钛矿薄片。通过调整三元溶剂配比,液相反应合成了镉掺杂的(BA)2Pb1-xCdxCl4薄片,SEM和XRD表明(BA)2Pb1-xCdxCl4薄片具有与薄膜相同的最佳掺杂量。本文通过对(BA)2Pb(I,Cl)4钙钛矿材料的液相制备研究,开发了一种三元溶剂方法,在二维有机-无机杂化钙钛矿材料合成中显示出良好的应用性。通过镉掺杂对丁胺铅氯薄膜材料的结构和性能研究,表明二维(BA)2PbCl4钙钛矿材料具有较好的带隙可调性,对二维结构的钙钛矿材料的实际应用具有一定的意义。
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