【摘 要】
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由于TiO2和WO3能级之间具有良好的匹配性,将TiO2和WO3复合不仅可以抑制光生载流子的复合,还能拓展其光响应范围至可见光,显著提高其光催化性能,在治理环境污染方面具有广阔的
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由于TiO2和WO3能级之间具有良好的匹配性,将TiO2和WO3复合不仅可以抑制光生载流子的复合,还能拓展其光响应范围至可见光,显著提高其光催化性能,在治理环境污染方面具有广阔的应用前景。介孔空心球状结构具有密度低、比表面积大、独特的纳米反应空腔等优点,使其具有介孔材料高的吸附容量和大孔材料快的传播速度这两个方面的优点。将复合材料制备成介孔空心球状结构有利于反应物和产物的扩散,可促使其光催化性能的提高。制备空心球状结构材料的方法有模板法、溶胶-凝胶法等,但这些方法均需要引入大量强酸及有机溶剂,成本高,并污染环境,且形貌不稳定。喷雾干燥法具有连续操作、自动化程度高、操作简便等优点,其制备的样品具有纯度高、形貌可控等特点,故被广泛应用于材料制备中。本文将硫酸氧钛和偏钨酸铵水溶液调节至中性,以柠檬酸作为络合剂,采用喷雾干燥-高温煅烧两步法制备了介孔TiO2/WO3空心球复合材料,使用TG-DTA、SEM、XRD、EDS、UV-Vis分光光度计等手段对样品进行了表征,分析讨论了喷雾干燥的进口温度、流速、煅烧温度和Ti/W比例等工艺参数对样品的物相、形貌、表面元素和吸光度等的影响,并考察了喷雾干燥的流速,煅烧温度,Ti/W比例等条件对介孔TiO2/WO3空心球复合材料光催化性能的影响。通过上述工作,取得如下主要结论:(1)喷雾干燥的进口温度对制备出空心球结构起着关键作用,优化进口温度为200℃,物料的流速对空心球状结构的影响不大。(2)高温煅烧使AMT和硫酸铵分解成水蒸气、氨气等气体,导致样品球壳形成介孔结构。随着温度的升高,样品结晶度增强,晶粒尺寸变大,煅烧温度为600℃时,出现金红石相TiO2,至650℃时,球体开始粘连在一起,至700℃时,空心球状结构受到破坏。(3)样品的吸收带发生红移,光响应范围拓展至可见光区域。随着煅烧温度的升高,样品颜色从深褐色到浅褐色再到黄色变化,吸光度变弱,禁带宽度变宽。Ti/W比例对样品的禁带宽度影响不大。(4)采用甲基橙(MO)溶液为模拟污染物测试了介孔TiO2/WO3空心球的光催化性能。结果表明,在紫外光的照射下,样品的光催化性能好于其在可见光照射下的光催化性能;当煅烧温度为470℃、物料流速为800mL/h、WO3在复合材料中的摩尔比为3%时,样品的光催化性能最好;当光催化降解时间达到2.5h后,样品对甲基橙的降解率达到99%以上,其光催化降解效率为P25的6倍。综上所述,通过喷雾干燥法制备出的TiO2/WO3复合材料具有介孔空心球状结构,且这种结构能够显著提高材料的光催化性能,使其在环境保护方面具有潜在的应用价值。
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