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甲烷催化裂解(CMD)只产生碳和氢气,可以有效的避免COx排放。CMD成为一条替代甲烷水蒸气重整、甲烷部分氧化等传统工艺生产氢的有效路径。过渡金属(如：Fe、Co、Ni)和炭材料均可作为甲烷催化裂解制氢的催化剂。与金属催化剂的高活性、易失活相比,炭基催化剂具有来源广、价格便宜、抗积炭能力强等优点,然而相对较低的催化活性不利于工业化应用,因此研究者期望利用两者的优点制备出具有较好催化性能的炭负载金属基催化剂。本论文以不同的活性炭为载体,通过同时活化和担载或后浸渍的方法制备出活性炭负载金属Fe基催化剂,借助XRD、氮吸附、SEM、H2-TPR等手段对催化剂的结构进行表征；并考察了不同催化剂的甲烷催化裂解制氢性能。首先考察了以煤直接液化残渣(CLR)为碳源,硝酸铁为Fe源,利用炭材料高温还原性的特点,通过KOH活化技术,一步法实现同时炭化与负载制备出活性炭负载金属Fe催化剂。结果显示,将铁源直接加入碳源中,在制得活性炭的同时可以将硝酸铁直接还原为金属Fe催化剂。另外系统考察了不同制备条件如碱碳比、Fe源、担载量以及炭化温度等参数对炭材料结构和甲烷催化裂解制氢反应的影响。实验发现,当碱碳比为2、硝酸铁为铁源、在900℃炭化能够得到具有较高活性和稳定性的金属负载型炭催化剂。低空速和高温有利于甲烷裂解反应的进行。Fe的担载量对反应活性具有一定的影响。当铁负载量为25%时催化活性最好。Fe作为主要催化活性中心,而炭对催化的贡献较小弱。与常规法制备负载型铁基催化剂相比,一步法制得的催化剂的催化效果较优。然后以商业级椰壳炭(AC)为活性炭载体,通过浸渍法将铁源和铝源担载于活性炭载体上,利用高温炭的还原特性,进行高温预处理可以直接制备出负载Fe-Al2O3的炭催化剂,并用于甲烷催化裂解制氢反应研究。XRD和H2-TPR结果表明,利用高温炭的还原性可以把活性炭中的硝酸铁直接还原为单质铁。负载量(Fe和Al2O3)显著影响催化剂的结构和催化甲烷裂解性能。随着负载量的增加,催化剂的比表面积和孔容减小。当负载量在20%～60%时可以形成集中分布在4.5nm的介孔,并且催化剂的反应活性和稳定性得到提高。另外考察了担载量为40%时,Fe/Al2O3质量比对炭材料结构和甲烷催化裂解制氢性能的影响。结果显示,Fe/Al2O3比会显著影响催化剂的孔结构和催化性能。当Fe/Al2O3在16/24与24/16之间时,制得催化剂具有集中的介孔分布和较高的催化活性。A1203作为结构助剂,本身并不具有催化活性,但是它可以明显提高活性炭担载Fe催化剂的反应活性和缩短活性炭负载Fe催化剂的过渡期。