论文部分内容阅读
硫化亚铁普遍存在于自然界,因其所具有的吸附性和还原性,对于环境修复起重要作用,特别是重金属和含氯污染物的治理中表现出独特的效果。但传统方法合成的FeS颗粒易于团聚,极大的降低了比表面积、污染物还原活性和扩散能力。研究发现多组分的Fe/FeS颗粒具有特殊的物理化学性质,与单组分的零价纳米铁（nZⅥ）相比极大的增强了还原性能,是各种污染治理的一种有效处理剂。探索FeS及Fe/FeS制备方法,获得分散性更好、比表面积更大、还原活性更强的环境修复材料对于污染治理工作的开展具有重要的意义。本课题主要基于前期对多种制备方法的文献研究和预实验的可行性成果,确定了两种方法分别制备FeS及其Fe/FeS颗粒,通过SEM-EDS、XRD和BET等表征手段分析了FeS和Fe/FeS的微观形态、元素组分、物相结构及比表面积。并进一步探索FeS和Fe/FeS对重金属Cr（Ⅵ）的还原能力及修复Cr（Ⅵ）污染地下水的试验研究。研究结论如下:（1）水热法可制备出多种微观结构的四方硫铁矿型FeS,纯度较高。乙二胺的加入有助于提高FeS晶体的分散性。温度对FeS的结构影响较大,200℃条件下FeS的均一性更好,温度更低时,由于L-半胱氨酸不能完全分解,FeS晶体生长极不规则。反应时间的增加,FeS晶体生长过程中的结构重建,形态将发生一定差异。Fe/S比例的改变直接影响FeS的形貌,随着S含量的增加,结构可从片状结构变为棒状,FeS与Cr（Ⅵ）的反应速率加快。（2）NaBH4还原法所制备的Fe/FeS,主要为颗粒结构,平均粒径约为100 nm,Fe0是主要成分。以3种不同物质为硫源所制备的Fe/FeS微观形貌及Cr（Ⅵ）去除性能都有明显差异。以Na2S2O4和Na2S2O3为硫源时,Cr（Ⅵ）去除效率随Fe/S比例的减小,先增大后降低。而以Na2S为硫源时,S含量增大,Fe/FeS的活性将不断提高。少量CMC的加入能有效控制Fe/FeS的粒径,明显提高Cr（Ⅵ）去除效率,CMC浓度为0.01%时为最优。（3）FeS与Fe/FeS修复Cr（Ⅵ）污染地下水的试验研究表明,投加量增大或温度升高都有利于FeS与Fe/FeS对Cr（Ⅵ）的去除能力的增强。碱性环境或腐殖酸的存在都将一定程度抑制FeS和Fe/FeS对Cr（Ⅵ）的还原效果。FeS的去除容量随Cr（Ⅵ）初始浓度增加而增大,Cr（Ⅵ）初始浓度为50 mg/L时,可达到99.36 mg/g。而Fe/FeS的去除能力则随Cr（Ⅵ）初始浓度的增大先增加后降低,Cr（Ⅵ）初始浓度为50 mg/L时,去除能力达到最大,为227.49 mg/g。溶解氧的存在阻碍FeS对Cr（Ⅵ）的还原性能;增强了Fe/FeS对Cr（Ⅵ）的去除效果。