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氮氧化物(NOx)是大气环境的主要污染物之一,由其所造成的污染已经受到全世界的普遍关注,如何有效地去除NOx是当前研究的热点问题。
本论文从杂多化合物对NOx的配位吸附为出发点,侧重对杂多化合物催化转化新方法的催化/吸附体系的性能进行实验研究,同时对过程转化机理也进行了初步的探索。以H3PW12O40.6H2O等杂多化合物为主,考察了粒度、温度、含氧量、气速和结晶水等因素对杂多化合物吸附NOx的影响。杂多酸的活性与其酸性密切相关,酸性越强所表现出的活性就越强。实验发现,含钨杂多酸在吸附NOx的过程中表现出良好的活性,明显较含钼酸强,活性顺序为H3PW12O40>H4SiW12O40> H3PMo12O40>H4SiMo12O40。质子酸在吸附过程中起到了主要作用,尤其在杂多酸吸附NO2的过程中更明显,同种杂多酸随着质子数的减少其活性迅速降低。在含质子酸数目相同的条件下,取代杂多酸吸附NOx的活性随分子中钨原子个数的增加而增强,表现为:H3PW6Mo6O40> H3PW3Mo9O40>H3PW1Mo11O40。铵盐吸附NOx的能力较对应酸强,(NH4)3PW12O40(纳米)吸附NO2的能力较(NH4)3PW12O40(常规)强,最高吸附率可达83%。气流中含氧量对杂多化合物吸附NO有显著影响。HPW/SiO2对NOx的吸附能力随着负载量的增大增强,HPW/CuCl2—SiO2对NO有较强的吸附能力,在较为苛刻的实验条件下,其吸附率可达40%左右。通过程序升温脱附实验发现,在升温速率约为150℃/min时,杂多酸催化体系可将其吸附的NO2分解为N2。论文首次提出固态杂多蓝在无氧条件下可直接还原NO,并且在吸附NO的过程中,同时发生了物理吸附和化学吸附。