作为一种新型的智能材料,形状记忆环氧树脂具有比热塑性形状记忆聚合物更优异的力学性能,但在回复应力、性能调控、多重形状记忆效应和复杂变形结构制备等方面的不足制约了其发展和实际应用。本工作中,通过选择和设计基体材料、加工和制备纳米/微米复合材料、设计和构建多重形状记忆效应和复杂二维/三维结构,对具有高性能的形状记忆环氧树脂及其复合材料进行了系统的研究。主要内容和结论有:(1)设计和制备出具有高回复应力和宽性能调控范围的形状记忆环氧树脂。形状记忆效应作用机理的分析结果表明,体系的固化程度及其变化范围是实现优异形状记忆效应和性能调控的关键。选择酸酐固化成型的形状记忆环氧树脂,通过改变组分配比和分析固化动力学,实现了形状记忆开关温度(65-140 ~oC)和回复应力(3-24 MPa)大范围的调控,这种性能优于其他固化体系的报道结果。(2)合成了具有超高力学性能的形状记忆环氧树脂复合材料。形状记忆智能行为的实现通常需要温度的变化,此过程伴随着力学性能的骤降,过低的模量会使材料失去实际使用价值。通过添加碳纳米管、碳纤维等填料,制备了具有良好分散和界面性能的复合材料,使得力学刚度提高了1-3个数量级。机理研究也表明碳纳米管在基体中表现为“先滑移-后断裂”,延长了基体的破坏过程,实现了材料在高温下既增强又增韧的效果。具有适当长径比的碳纤维对裂纹的阻滞作用使裂纹扩展路径迂回曲折,大幅度地提高了力学性能。(3)设计和制备出具有多重形状记忆效应和复杂结构的形状记忆环氧树脂。形状记忆环氧树脂一直存在可回复应变小、成型结构简单、形状记忆效应单一等问题。通过宽的转变温度区间拼接、浇铸模具设计以及3D打印墨水的制备这三种方法,突破了传统的设计思路和加工工艺,分别获得了具有四重形状记忆效应和抓取、紧固功能的结构、具有高强且大形变的弹簧结构和驱动高温报警功能、可实现填料取向和优异形状记忆性能的4D打印形状记忆环氧树脂材料。以材料设计-结构构建-性能表征-应用探索的思路,揭示了材料的结构和性能之间的关系。