【摘 要】
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随着社会进步,人们对环境问题关注日益增加,解决环境污染问题的需求日益迫切。土壤淋洗是一种高效去除污染土壤中持久性有机物（POPs）的方法。当前,对土壤淋洗产生的增溶有机废水的最佳处理方案仍无定论,被増溶有机污染物的选择性降解仍是该领域的主要问题之一。本课题采用曲拉通100（TX100）作为淋洗剂,菲（PHE）为污染物,制备模拟土壤淋洗废水,基于Ti O2薄膜电极组成的光电催化降解体系,通过优化光电
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随着社会进步,人们对环境问题关注日益增加,解决环境污染问题的需求日益迫切。土壤淋洗是一种高效去除污染土壤中持久性有机物（POPs）的方法。当前,对土壤淋洗产生的增溶有机废水的最佳处理方案仍无定论,被増溶有机污染物的选择性降解仍是该领域的主要问题之一。本课题采用曲拉通100（TX100）作为淋洗剂,菲（PHE）为污染物,制备模拟土壤淋洗废水,基于Ti O2薄膜电极组成的光电催化降解体系,通过优化光电催化材料及设计Ti O2电极结构,研究并制备高效处理增溶废水的光阳极。同时,探索光电催化降解增溶废水的机制,为土壤淋洗废水的高效选择性处理提供部分理论依据。具体研究内容如下:在前期研究的基础上,选定石墨相氮化碳（g-C3N4）与分子印迹Ti O2为电极材料,制备单一或复合电极,用于光电催化处理増溶淋洗废水。选取单一g-C3N4或其复合Ti O2为电极材料,调整电极材料间的复合方式,制备出一系列单层或双层复合电极:g-C3N4-1、G-Ti O2-1、g-C3N4/Ti O2-2、以及G-Ti O2/Ti O2-2,并以商品化二氧化钛（P25）和自制纳米Ti O2以相同工艺制作电极作为参比,分别进行材料表征和光电催化降解性能测试。基于所用土壤淋洗废水内的淋洗剂TX100、污染物PHE及二者的混合为模板剂制备分子印迹Ti O2电极的材料,并分别制备出以下电极:mi（PHE）Ti O2-1、mi（TX100）Ti O2-1、mi（TX100+PHE）Ti O2-1,对各电极进行材料表征及性能测试。通过对以上电极和材料的形貌观测可知,P25所制备电极薄膜表面存在少量浆液团聚现象,表面整体平整且没有裂纹;自制纳米Ti O2电极浆液团聚现象减少且分布更加均匀。g-C3N4-1电极薄膜厚度分布不均,存在部分碳化现象。G-Ti O2-1和G-Ti O2/Ti O2-2电极都出现比较明显的孔眼,说明将g-C3N4和Ti O2混合后浆料流动性变差。分子印迹系列Ti O2的电极表面均是由块体状材料堆积组成,块状材料尺寸由小到大及均一程度依次为mi（TX100）Ti O2-1、mi（PHE）Ti O2-1、mi（TX100+PHE）Ti O2-1。以上单一或复合电极对模拟淋洗废水进行光电催化降解测试,结果表明g-C3N4和Ti O2所形成的异质结,在一定程度上提高了对增溶PHE的降解效率;淋洗剂TX100模板剂制备的分子印迹Ti O2电极对于增溶PHE的光电催化降解效率最高（78.3%）,由此推测,以淋洗剂为模板剂制备的分子印迹Ti O2,可能具备定向脱稳同种类淋洗剂増溶胶束的能力,从而大幅提升薄膜电极的光电催化降解效率。通过对光电催化降解模拟土壤淋洗废水的余水进行产物分析,以液质连用色谱的结果为基础,推断降解产物包括苊酮、9,10-二氢菲-9,10-二甲醇、联苯甲酸、萘、羟基酞、邻苯二酚、2-羟基-1-萘甲醛、9-菲咯、二苯并噻吩砜等化合物,并推测出了PHE的降解途径。通过亚甲基蓝分光光度法与自由基猝灭法计算出羟基自由基浓度及贡献率,发现自由基浓度随时间增加而提高,且随着时间变长羟基自由基生成速率变慢。通过TEM对增溶胶束进行观测,未降解前模拟淋洗废水内胶束以聚合形式存在,尺寸在50-100 nm左右,光电催化降解后,以囊泡形式存在。以上结果证明,自由基浓度及生成速率是土壤淋洗废水中有机污染物降解的关键因素,且胶束形貌随光电催化降解过程发生明显变化。本文研究结果将对后续土壤淋洗废水的高效无害化处理提供新的研究思路及参考。
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