【摘 要】
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氢能由于零污染、高效率,具有广阔的发展前景。电解水制氢是制氢的重要手段之一,但在实际应用中,阴极材料的高能耗、高成本等问题制约了电解水制氢在工业上的发展。贵金属（precious metal,PM=Ru、Rh、Pd、Ag、Os、Ir、Pd和Au）催化剂具有极高的催化活性和稳定性,是极为优异的析氢材料,然而单纯使用贵金属作为析氢催化剂成本过高。单原子催化则可以在保证催化效率的同时降低贵金属的含量。用
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氢能由于零污染、高效率,具有广阔的发展前景。电解水制氢是制氢的重要手段之一,但在实际应用中,阴极材料的高能耗、高成本等问题制约了电解水制氢在工业上的发展。贵金属（precious metal,PM=Ru、Rh、Pd、Ag、Os、Ir、Pd和Au）催化剂具有极高的催化活性和稳定性,是极为优异的析氢材料,然而单纯使用贵金属作为析氢催化剂成本过高。单原子催化则可以在保证催化效率的同时降低贵金属的含量。用过渡金属硫族化合物作为单原子催化剂的载体,可以有效提高单原子催化剂的稳定性。本文将贵金属以单原子的形式吸附在过渡金属硫化物表面,得到了一系列稳定性强、析氢活性优异的析氢催化剂。本论文研究结论主要包括以下几个部分:1.首先,我们对贵金属原子（PM=Ru、Rh、Pd、Ag、Os、Ir、Pt和Au）吸附单层Mo S2的稳定性进行了系统研究。不同吸附位点的研究结果表明,贵金属原子吸附在Mo S2的Mo原子顶位稳定性最好;对比贵金属吸附单层Mo S2的吸附能可以看到Ag和Au吸附体系的稳定性不如Ru、Rh、Pd、Os、Ir和Pt吸附体系。其次,电子结构分析表明,对于Ru、Rh、Os、Ir和Pt吸附体系,费米能级附近出现了新的电子态,并且Mo S2由半导体转变为导体且新的电子态主要由贵金属的d轨道提供;而Pd、Ag和Au吸附体系依旧呈现半导体性质。最后,析氢性能研究表明Ru、Rh、Ag和Pt吸附体系的析氢性能表现最为优异,其中Rh和Pt吸附体系的氢吸附吉布斯自由能比贵金属Pt更加接近0e V,析氢活性比Pt更好;由于Ag吸附体系的稳定性不足,所以不能作为优秀的析氢催化剂;其次是Os和Ir的吸附体系,氢吸附吉布斯自由能分别为-0.65e V和-0.7e V,析氢活性比Rh和Pt吸附体系略差。2.在单层WS2负载贵金属原子（PM=Ru、Rh、Pd、Ag、Os、Ir、Pt和Au）的研究中,通过贵金属吸附WS2的吸附能的比较发现,Os吸附体系的稳定性最好,而Ag和Au原子的吸附体系的稳定性相较于Ru、Rh、Pd、Os、Ir和Pt吸附体系较差。对电子结构的研究发现Ru和Rh吸附体系呈现金属性质,表现为导体,而其他吸附体系表现为半导体特性。同时,通过投影态密度还发现了S-p轨道、W-d轨道和PM-d轨道在不同能量范围内发生了不同程度的轨道杂化。最后,对贵金属吸附WS2的析氢性能进行了研究,研究发现Ru、Rh、Ag和Pt吸附体系具有良好的析氢性能。
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