0D/2D梯形(S型)异质结材料的构筑及光催化性能研究

来源 :南昌航空大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chenzi004
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
环境污染和能源短缺问题严重制约人类社会经济的发展。半导体光催化的高级氧化还原技术是解决这两大难题的一种途径。光催化技术可以降解污染物、产H2、产H2O2、还原CO2等。同时光催化技术具有原料来源丰富、无毒无害等优点,引起了研究人员的研究兴趣。为了提高光催化活性,研究人员提出了各种改进策略,构筑异质结是其中之一。最近几年研究人员提出的具有交错能带结构的梯型(S型)异质结不仅能够有效分离光生载流子,还能够最大程度上保留氧化和还原能力。由于量子点具有良好的电荷分离和转移能力,宽的光谱吸收等优点,本文以二维(2D)的硫掺杂石墨相氮化碳(S-C3N4)和Bi OBr为基体材料,在其表面负载零维(0D)的量子点,形成具有有效接触界面及高效催化活性的0D/2D S型异质结。制备的复合材料在降解污染物罗丹明B(Rh B)、对硝基苯酚(PNP)、四环素(TC)、环丙沙星(CIP)、产H2和产H2O2都获得了较优异的性能。对所制备的材料进行了系统地表征及分析。结合实验结果和理论分析,阐述了复合材料在光催化过程中的机理,这为设计有效接触界面的0D/2D S型异质结提供了一定的参考基础。本论文的主要工作如下:1.采用溶剂蒸发诱导自组装法成功合成了0D/2D氮掺杂碳量子点N-CDs/S-C3N4 S型异质结复合材料。通过XRD、FT-IR等证明了N-CDs和S-C3N4之间存在相互作用。由于N-CDs和S-C3N4之间均存在类似的π共轭结构,N-CDs和S-C3N4通过π-π共轭相互作用自组装在一起。在该体系中,一方面,N-CDs与S-C3N4形成0D/2D的S型异质结,加快了的电荷分离和转移。另外一方面,N-CDs具有良好的宽光谱吸收能力,提高了在可见光区域的吸光能力。N-CDs/S-C3N4 S型异质结在模拟可见光激发下有效地分离和转移了具有强氧化和还原能力的光生载流子,极大地提高了光催化降解和分解水析氢性能。N-CDs/S-C3N4-1.00对Rh B和PNP的降解动力学常数分别是S-C3N4的2.72和2.65倍。N-CDs/S-C3N4-1.00的产氢速率是S-C3N4的2.3倍。该体系光催化反应的活性物种主要是·O2-和h+。原位XPS、功函数和电子顺磁共振(ESR)实验分析为阐明N-CDs/S-C3N4S型异质结在光催化过程中的电荷转移路径提供了有力的证据。2.通过简单的水热反应,0D的氮化碳量子点(CNQDs)在高温高压的作用下原位生长在2D的Bi OBr表面,构成了具有有效接触界面的0D/2D CNQDs/Bi OBr S型异质结。CNQDs杂环中的π电子与Bi OBr相互作用而复合在一起。随着CNQDs加入量的增加,光催化活性先增加后降低,当CNQDs的加入量达到1.50%时表现出最佳的光催化活性。CNQDs/Bi OBr-1.50%降解TC、CIP和产H2O2的表观反应速率常数k值分别是纯Bi OBr的2.02、2.91和1.54倍。通过实验结果和理论分析得出,由于内建电场、能带弯曲和库伦力的共同作用,具有强氧化性的光生空穴集中在Bi OBr的价带中,强还原性的光生电子集中在CNQDs的导带中。Bi OBr的导带的具有相对较弱还原能力的电子和CNQDs具有相对较弱氧化性的空穴则在界面处发生复合。这种特殊的电子和空穴的转移机制在空间上实现了载流子的有效分离和转移。该体系中起到最大作用的活性物种是·O2-,而h+、·OH则起到较小的作用。
其他文献
高镍三元NCM811正极材料因具有高能量密度、优良的压实密度、良好的热稳定性、高安全性、以及潜在的市场前景等优势受到越来越多的研究者的关注。但是高镍三元材料从首次被制备出来到现在一直存在容量衰减快、高的倍率性差、首次充放电效率偏低等问题。为了解决高镍三元正极材料的问题,研究者通常使用体相掺杂和表界面修饰等技术进行改性。本论文采用商业高镍三元Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)正
学位
室内场景布局估计指基于室内场景图像估计场景的整体空间结构,是室内导航、虚拟现实、增强现实等应用的关键技术之一。传统方法大多通过人工设计特征检测器来提取灭点、消失线,以此构造布局结构,算法通用性不强。目前的基于深度学习的布局估计方法通过深度神经网络提取图像的高级语义特征,直接预测室内布局结构。虽然深度学习方法在精度、鲁棒性上都有较大提升,但定位被严重遮挡的布局边界仍存在巨大挑战,而且现有的网络结构复
学位
本文以高压加热器常用的TP439不锈钢作为研究对象,研究了TP439不锈钢在不同高温水蒸气条件下的氧化行为以及高温水蒸气与应力耦合作用下的氧化和失效行为。通过改变氧化温度、应力加载方式、速率和大小等因素探明水蒸气与应力作用下的氧化动力学规律。通过场发射电子扫描显微镜观察试样在高温水蒸气中氧化后的显微结构。利用能谱仪及X射线衍射仪分析膜层的表面成分及相结构。采用SEM、3D显微镜、XPS及EDS分析
学位
FCC结构高熵合金由于强度低和耐磨性差在结构材料上的应用受到限制,利用金属间化合物强化设计的多相HEAs可获得优异的综合性能,但含金属间化合物的多相HEAs设计的复杂性和多样性使其具有巨大的挑战。本文在CoCuFeMnNi体系高熵合金上添加不同的元素(Nb、V和Cr)促进金属间化合物的形成,通过电弧熔炼制备了 CoCuFeMnNbxNi 和 CoCrxCuFeMnNiV 高熵合金(x=0,0.25
学位
社会生产中金属基材料的应用环境越来越严苛,近年来耐蚀耐磨的铁基非晶合金受到广泛关注,但受限于其较差的成形能力,只能通过表面涂层的方式进行应用。随着复合材料的发展,添加增强相制备铁基非晶基复合涂层,成为突破铁基非晶合金应用限制的可行方法,对复合涂层的结合机理及性能的研究也成为了急需解决的问题。本课题选择具有代表性的Fe Cr Co Mo CBY铁基非晶体系和典型的WC增强相制备铁基非晶复合涂层,从非
学位
近年来,随着结构材料日益趋于轻量化,各应用领域对轻质合金的需求愈加强烈。但是,受限于传统合金的设计理念,目前的轻质合金都存在一些不足,如铝合金断裂韧性差;钛合金变形抗力和耐磨性差,不易切削,价格昂贵;镁合金对应力集中很敏感,而且在潮湿大气中的耐蚀性较差,这些问题都限制着目前轻质合金的发展与应用。高熵合金(HEA)凭借其优越的力学性能以及功能特性,成为当今材料领域的一大研究热点。然而,大多数高熵合金
学位
随着科技的不断发展,产生了大量的余热,例如:家庭供暖、汽车尾气和工业过程,而热电材料在废热回收和太阳能热利用方面的应用很有前景。热电材料可以分为无机热电材料和有机热电材料,有机热电材料由于成本低、重量轻、机械柔性和大面积低温溶液可加工性等优点逐渐受到了科研人员的重点关注。本文在引达省并二噻吩的基础上设计合成了三种带有离子型侧链官能团的P型有机小分子热电材料。首先选择三氯化铁(FeCl3)溶液作为掺
学位
镁锂合金作为世界上最轻的金属结构材料,凭借其巨大的轻量化优势、比强度高、疲劳强度高等优点,被广泛应用于航空、航天、交通等众多领域。本文提出将超塑性气胀成形工艺应用于镁锂合金加工中,首先通过热拉伸实验探索LZ91合金板材的热变形行为和超塑性变形机理;在此基础上,通过超塑性气胀成形工艺来成形0.5 mm厚LZ91合金自由胀形件和1.0 mm厚LA81合金筒形件,探究胀形件的成形性能和胀形机制,并对模具
学位
三维编织Cf/Al复合材料以其较高的比刚度、比强度,较低的密度在航空领域具有广阔的应用前景,三维编织技术使编织预制体具有良好的可设计性,为航空飞行器复杂零部件的整体成型创造了条件。航空发动机中经常会遇到由于装配需求或冲击磨损造成的缺口部件,以及结构复杂、形状奇特的异型件,为保证三维编织Cf/Al复合材料在航空发动机上安全使用,研究三维编织Cf/Al复合材料缺口部件的疲劳性能和异型件的力学性能是很有
学位
随着增材制造技术的快速发展,近来选区激光熔化(Selective Laser Melting,SLM)Ti-6Al-4V合金引起了大量的关注,已经在航空航天和生物工程等领域广泛应用。但SLM成形过程特有的快热快冷的特性,容易导致成型零件产生极大的温度梯度,引起热应力,从而影响成型零件质量。因此,探究Ti-6Al-4V合金SLM成形过程,探讨熔池特性与成形晶粒之间的关系,对Ti-6Al-4V合金粉末
学位