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芳烃加氢改制是生产清洁柴油的有效技术之一,由于对含硫、芳烃含量低的高质量运输燃料的需求日益增长,柴油深度加氢脱芳烃已成为炼油厂的主要任务之一。柴油深度加氢脱芳烃的核心技术部分是加氢催化剂,因此加氢催化剂的研制成为了研究热点。贵金属催化剂具有优异的加氢性能,所以石油精制工业多用贵金属催化剂。但是在石油精制过程中,贵金属对原油中含有的硫化合物敏感而中毒失活,从而限制其在石油精制工业中的应用。因此,如何解决贵金属催化剂中毒失活的问题成为加氢催化剂的研究重点,也是本课题研究的重点。本课题制备了不同前驱体、不同载体、不同焙烧及不同负载量的一系列负载型催化剂,对其加氢性能与耐硫性能进行了探究;以KH560-540为模板剂,以Pt(NH3)4Cl2为金属前驱体,来合成封装Pt的介孔方钠石。研究在不同晶化温度、不同晶化时间、不同模板剂加入量等不同合成条件对Pt@介孔SOD加氢及耐硫性能的影响,并与负载型催化剂加氢性能与耐硫性能进行比较;将合成的Pt@介孔SOD与进行一价、二价阳离子交换实验,制备出不同的一价、二价阳离子型Pt@介孔SOD,研究不同离子半径及不同价态对加氢及耐硫性能,实验最终得出如下结论:(1)通过对不同Pt前驱体、不同硅铝比、不同焙烧温度和不同负载量对负载Pt型催化剂性能影响的研究,发现负载H2PtCl6·6H2O催化剂的苯加氢转化率高于负载Pt(NH3)4Cl2催化剂苯加氢转化率,但是,负载H2PtCl6·6H2O催化剂的耐硫性没有负载Pt(NH3)4Cl2催化剂耐硫性好;对于不同硅铝比的催化剂,随着硅铝比的提高,苯加氢转化率呈现降低的趋势;焙烧温度对负载Pt型加氢催化剂影响较为显著,随着焙烧温度的降低,样品的BET比表面积逐渐减小;随着焙烧温度降低,样品毒化前后转化率也呈现降低的趋势,耐硫性能也随之降低;随着负载Pt量的增加,样品的苯加氢转化率逐渐增加,样品的耐硫性能逐渐增强。(2)以Al2O3为载体在200℃焙烧后毒化完成的样品不具有耐硫性能,对其进行元素分析时测得含有S元素,且样品中样品中Pt元素含量和S元素含量相同。(3)以ZSM-5为载体时焙烧过程会有鲜亮的银灰色物质生成,结合Pt元素含量分析可知会造成Pt的流失。(4)通过XRD、N2吸附-脱附、ICP和苯加氢反应等表征测试手段对封装型Pt@介孔方钠石性能进行表征分析可得最佳晶化温度为90℃、最佳晶化时间为12h、最佳模板剂加入量为5ml以及最佳Pt加入量为m(Pt):m(Si-Al gel)(g/g)=0.03。(5)不同晶化温度、不同晶化时间、不同模板剂加入量和不同Pt加入量条件下合成的样品XRD谱图上均有杂峰,合成介孔方钠石相对结晶度不高,BET比表面积较小;在最佳晶化温度、最佳晶化时间、最佳模板剂加入量为以及最佳Pt加入量条件下加入无机盐,通过表征我们可以看到,加入氯盐能够提高样品的相对结晶度和BET比表面积,样品的XRD谱图上没有杂峰,由此可得加入氯盐可以提高方钠石的晶化程度。(6)本实验成功合成了Pt@介孔SOD,为加氢耐硫催化剂的制备提供了新思路。(7)Pt@MSOD经一价阳离子交换后,H+交换Na+后方钠石的特征峰峰强减弱,对Pt的封装影响不大;Li+交换Na+后对方钠石的特征峰峰强影响没有H+交换后的大,Pt的特征峰峰强略微增强,说明经过Li+交换后,可能有封装进方钠石笼中的Pt又因为离子交换裸露出来了;K+交换Na+后,方钠石的骨架也遭到一定程度的破坏,Pt的特征峰峰强略微减弱;经过K+离子交换过程后对样品做Pt元素分析,发现经过K+离子交换不会造成样品Pt元素的流失。(8)Pt@MSOD经二价阳离子交换后,对方钠石的骨架结构破坏程度更大,特别是样品Pt@MSOD-Ba方钠石的特征衍射峰强度很弱,说明经过Ba2+离子交换后其骨架结构发生坍塌;金属中心Pt的特征峰强减弱,Ba2+离子交换过程会造成Pt元素的流失。(9)离子交换会影响样品的苯加氢活性,但是对样品的抗毒化性能影响不大。