钙钛矿太阳能电池SnO2/SnS2电子传输材料制备及界面调控

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钙钛矿太阳能电池(PSCs)具有成本低、可溶液加工及光电转换效率高等优点,极具应用潜力。电子传输材料作为钙钛矿太阳能电池的重要组成部分,其载流子迁移率、界面能级位置等特性直接影响器件最终的光伏性能。因此,新型电子传输材料的开发及电子传输层的界面调控对提高器件性能、改善回滞现象和提升稳定性有重要意义。本论文以SnO2/SnS2为钙钛矿太阳能电池的电子传输材料,研究了材料类型和界面修饰对电子传输层光/电学性质的影响,及其对钙钛矿薄膜和器件光电转换效率的影响,并探究了其内在作用机制,最终获得的钙钛矿太阳能电池效率超过20%,具有良好的稳定性。论文主要研究内容包括:(1)本章通过不同浓度的Cs2CO3溶液修饰SnO2薄膜,并将其作为高效钙钛矿太阳能电池的电子传输层。与原始SnO2薄膜相比,Cs2CO3溶液修饰的SnO2薄膜粗糙度更小、亲水性更好,在整个可见光区域具有更高的透过率。同时,以不同浓度Cs2CO3处理的SnO2薄膜为基底的钙钛矿晶粒尺寸(478、513、558和527 nm)明显大于基于未处理的SnO2薄膜为基底的钙钛矿(252 nm),钙钛矿薄膜呈现连续均匀的表面,无明显针孔。此外,Cs+能有效钝化钙钛矿薄膜缺陷,降低缺陷态密度。最终,以Cs2CO3修饰的SnO2薄膜为基底的钙钛矿太阳能电池器件最高效率达到19.5%。(2)本章通过水热法合成了尺寸可控的二维SnS2纳米片,并将其作为电子传输层制备高效钙钛矿太阳能电池。通过调整反应温度可以调控纳米片尺寸,得到NS-1(40 nm)、NS-2(50 nm)和NS-3(60 nm)三种不同尺寸的SnS2纳米片。通过旋涂法在FTO表面形成一层致密的SnS2薄膜。研究发现,随着SnS2纳米片尺寸的增加,薄膜表面的粗糙度也增加,基于NS-1的薄膜的透过率最佳、导电性更好,得到的钙钛矿晶粒尺寸更大。能级结构分析表明基于NS-1的SnS2薄膜的导带位置与钙钛矿的导带更匹配,有助于界面电子转移。最终,基于NS-1的SnS2纳米片器件获得了最高18.5%的效率。(3)本章通过在SnO2薄膜表面低温旋涂SnS2纳米片,构筑了SnO2-SnS2双层薄膜用于钙钛矿太阳能电池电子传输层。SnS2不仅具有较高的迁移率,并且在SnO2薄膜与钙钛矿层之间形成了梯度能级。此外,SnS2纳米片中的硫可以与钙钛矿界面未配位的铅相互作用,钝化钙钛矿缺陷。最终,基于SnO2-SnS2双电子传输层的钙钛矿太阳能电池最高效率达到20.1%,放置1752 h后仍能保持80%以上的原始效率,具有良好的稳定性。
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