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随着经济的迅速发展,人类对于能源的需求日益增加,化石能源的不断消耗,不仅使得现今的能源消耗模式难以为继,也对人类身处的自然环境造成了难以挽回的破坏。与传统的化石能源不同,太阳能是一种清洁的可再生能源。太阳能电池是一种可将太阳光直接转化成电能的装置,由于在使用过程中不会排放任何污染物而备受关注。在众多的太阳能电池材料中,铜锌锡硫硒[Cu2ZnSn（S,Se）4,CZTSSe)],由于具有与太阳光谱匹配光学带隙,较高的吸收系数,优良的光电性能,以及组成元素在地壳中储量丰富,被认为是理想的薄膜太阳能电池吸收层材料。目前,CZTSSe薄膜太阳能电池最高效率为12.6%,与理论效率以及商业化生产还有一定的距离。导致效率低的主要原因之一是CZTSSe吸收层内存在大量的反位缺陷,导致了CZTSSe电池中存在严重的开路电压损失,寻找合适的方法以减小电池中的开压损失是提高CZTSSe薄膜太阳能电池效率的重要途径。研究表明,在CZTSSe中利用三价元素替代晶格中的Sn可以有效地抑制开路电压的损失。稀土元素Nd是稳定的三价元素,同时还具备优异的光电性质。所以,Nd掺杂是很有希望的降低开路电压的途径。此外,依靠稀土元素制备出来的上转换材料具有可以将红外光子转换为可见光子的优异特性,可以增加电池的光生电流密度,并因此在很多太阳能电池体系中发挥了重要的作用,但在CZTSSe电池体系中尚无应用。所以,上转换材料的引入也是提高CZTSSe电池发展的有效途径之一。本论文的工作主要围绕这两个问题展开,分别研究了Nd掺杂CZTSSe的可行性,上转换材料NaErF4@NaYF4在CZTSSe电池中的应用及影响机理,取得了如下所述的研究结果:1.结合实验与第一性原理计算深入研究了稀土元素Nd掺杂CZTSSe的缺陷形成能和Nd在薄膜中的存在形式。本文理论上构造了Nd替代不同金属元素的CZTS超晶格,通过计算发现Nd替代不同金属元素的缺陷的形成能都远高于零,我们预测Nd掺杂CZTSSe薄膜中的Nd不会掺杂到CZTSSe晶格中。本文实验上利用溶胶-凝胶法制备了名义比不同的Nd掺杂CZTSSe薄膜,通过XRD表征验证了我们的预测;2.本文通过溶胶-凝胶法成功制备了不同应用模式掺杂上转换材料NaErF4@NaYF4的CZTSSe薄膜太阳电池。发现将NaErF4@NaYF4掺杂在吸收层中可以将短路电流密度从28.94mA/cm2提高到33.51mA/cm2,将开路电压从368mV提高到378mV,将填充因子从37.8%提高到56.04%,将电池效率从4.03%提高到7.10%,是更适合CZTSSe太阳电池的应用模式。随后,我们又进行了一系列表征说明效率增加的机制;3.本文结合实验和第一性原理计算,深入地研究了NaYF4掺杂CZTSSe后对电池造成的影响,实验上我们制备了NaYF4和NaErF4纳米颗粒掺杂的CZTSSe电池。我们发现NaErF4掺杂CZTSSe的作用与Na,NaF掺杂的作用一致,可以改善电池的电学性质。NaYF4掺杂CZTSSe会减小吸收层内的空穴浓度,增加电池光生电流密度。本文在理论上构建了Y掺杂CZTSe的超晶胞并同时构建了Na掺杂CZTSe的超晶胞用于对比。计算结果表明,Y对空穴浓度的影响来自于它对受主缺陷的钝化。