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砷、汞是两种典型的重金属污染物,它们在自然界中以多种形态存在。由于重金属的形态不同,其毒性特征也存在较大差异,所引起的生态风险迥异。本文选取重金属污染物砷、汞为研究对象,首先收集、整理了不同形态砷、汞的毒性数据,借助物种敏感度分布等方法,计算出了不同形态砷、汞的预测无效应浓度阈值(PNECs);其次,建立了环境样品中不同形态砷、汞的液相色谱-氢化物发生-原子荧光(LC-HG-AFS)联用的检测方法;在此基础上,采集了南方某流域的环境样品,对不同形态砷、汞的污染现状进行了检测,并结合不同形态砷、汞的PNEC值,研究了该流域环境介质中不同形态砷、汞的风险分布情况;最后,对流域内典型行业废水中砷、汞的污染情况及风险分布进行了研究,主要研究成果如下: (1)收集、整理了不同形态砷、汞的毒性数据,利用物种敏感度分布法(SSD)和评价因子法(AF)分别计算了三价砷(As(Ⅲ))、五价砷(As(Ⅴ))和一甲基砷(DMA)的PNEC值为43.65μg/L、250.18μg/L和2.00×103μg/L,表明了不同形态砷化合物的毒性大小依次为As(Ⅲ)>As(Ⅴ)>DMA,无机汞和甲基汞的PNEC值为0.39μg/L和6.5×10-3μg/L,甲基汞的毒性大于无机汞。 (2)通过优化前处理方法,采用LC-HG-AFS联用技术分别建立了不同形态砷、汞的检测方法,其中砷的四种形态在11min内可实现分离检测,汞的三种形态在7min内实现分离检测,并均具有良好的回收率。 (3)采集了我国南方某流域的水和沉积物样品,利用LC-HG-AFS联用方法检测了砷、汞的污染水平,结果显示除一、两个采样点外,不同形态砷、汞在该流域水体中的浓度均未超过地表水环境质量标准(GB3838-2002Ⅲ类)的浓度限值。砷在丰水期和枯水期的浓度平均值分别为6.51μg/L和20.16μg/L,其中As(Ⅲ)的平均值为10.78μg/L和7.89μg/L,As(Ⅴ)的平均值为0.91μg/L和14.83μg/L;无机汞在丰水期和枯水期的浓度范围为0.02μg/L-0.14μg/L和ND-0.03μg/L,平均值分别为0.05μg/L和0.01μg/L。沉积物样品中总砷的含量低于国家海洋沉积物质量标准(GB15618-1995Ⅰ类)的浓度限值20mg/kg,在丰水期和枯水期As(Ⅲ)的平均值为0.48mg/kg和0.29mg/kg,As(Ⅴ)的平均值为0.47mg/kg和0.42mg/kg;样品中汞的检出浓度接近或高于国家海洋沉积物质量标准的浓度限值0.20 mg/kg,在丰水期和枯水期的浓度范围分别为ND-2.10mg/kg和ND-6.14mg/kg,其中无机汞在丰水期和枯水期的平均浓度为0.33mg/kg和0.39mg/kg,甲基汞的平均浓度小于0.01mg/kg。 (4)砷在该流域内的水体和沉积物介质中均为低生态风险,RQ的平均值分别为0.24和0.23;汞在该流域水体中为低风险,均为无机汞,RQ值最大为0.36,但在沉积物中风险较高,Hg(Ⅱ)和MeHg的RQ平均值为14.61和4.92,特别是在干流的下游和部分支流断面风险更高。 (5)采集了流域内典型行业排放的废水,检测了砷、汞的排放水平。结果发现流域废水中砷的排放浓度较低。而制药、造纸、城市污水处理及电子电镀等行业废水中,汞有一定程度的排放,可能是造成汞污染的主要来源。 综上,本研究主要针对不同形态砷、汞的毒性差异,提出了基于不同形态砷、汞的风险评价理念,克服了传统的基于总砷、总汞基础上进行生态风险评价的不足,可以更加准确的评价环境中砷、汞污染所造成的潜在生态风险。本研究将为有关部门制定相应的环境保护规划提供科学依据。