【摘 要】
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纳米晶因其独特的物化特性而被广泛应用于纳米化学、材料科学和医学领域。近年来越来越多的研究表明纳米晶的成核与生长机制的深入理解有助于它们的可控合成。虽然很多成核与生长理论已经得到了一定程度上的发展和丰富,但是晶体的前成核阶段和生长动力学的理解仍然是极具挑战性的。这些挑战要求我们对晶体的成核与生长机理做更深入的探讨。由于液体透射电子显微镜具有高的时空分辨率,使它能提供纳
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纳米晶因其独特的物化特性而被广泛应用于纳米化学、材料科学和医学领域。近年来越来越多的研究表明纳米晶的成核与生长机制的深入理解有助于它们的可控合成。虽然很多成核与生长理论已经得到了一定程度上的发展和丰富,但是晶体的前成核阶段和生长动力学的理解仍然是极具挑战性的。这些挑战要求我们对晶体的成核与生长机理做更深入的探讨。由于液体透射电子显微镜具有高的时空分辨率,使它能提供纳米晶形貌、尺寸和结构以及生长动力学等信息。这极大地促进了晶体成核与生长理论模型的发展。但是考虑到溶液中复杂的化学和物理过程,以及结晶路径的丰富性和复杂性,晶体的成核与生长机理的进一步探讨是非常重要的。在该博士论文中,我们使用液体透射电子显微镜技术研究金属纳米晶在溶液中的成核与生长机制,主要实现了以下三个突破。在第二章,Pd纳米晶在水溶液中的前成核,成核和结晶过程的调查揭示了团簇云结构的存在。该团簇云结构不仅参与了纳米晶的成核过程,而且通过外部重排的方式使得纳米晶演变成了更加有序的单晶。结合计算模拟结果,我们认为团簇云介导的纳米晶形成和重排过程涉及有序-无序相的相分离,并且相比于传统的纳米晶的内部重排方式在能量上更具有优势。这个全新的发现加深了成核和结晶理论模型的理解。在第三章,Au纳米晶在水溶液中的合并过程的原位观察揭示了纳米桥结构的存在。该纳米桥结构引发了纳米晶接触和促进了随后的融合。结合计算模拟结果,水分子和氯金酸根离子在纳米桥的形成过程中的关键作用被揭示了。这是第一次原位揭示纳米桥结构的形成机制和作用,极大地加深了科学家们对纳米晶在溶液中合并机制的理解。在第四章,Au五重孪晶结构在水溶液中的生长过程的观察表明在没有十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)存在下,仅仅形成截角十面体结构;相反,当CTAB存在时,五重孪晶棒通过释放应力的凹槽结构和原子选择性吸附在{111}晶面上产生。结合计算,应力和表面势能的协同效应共同促进了纳米晶的各向异性生长。这是首次原位观察五重孪晶棒的形成过程和生长动力学,为纳米棒的各向异性生长提供了新的视野,进而为纳米材料的可控合成奠定基础。总之,本论文使用原位液体透射电子显微镜从纳米晶的成核、合并生长和表面活性剂调控形貌三个角度在纳米尺度揭示了金属纳米晶在溶液中的成核与生长机制。这些机制的深入理解将有助于调控纳米晶的形貌和尺寸,从而促进它们在各个领域的应用。
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