石墨烯是一种具有优异性能的二维碳材料，在航空航天、电子工业、传感器等领域有着广泛的应用前景。作为纳米填料，石墨烯及其衍生物由于独特的结构和物理性能已被用于改善各种聚合物的机械性能或赋予其功能特性，因而受到了广泛的关注。　　大量研究表明，石墨烯的加入能够有效提高聚合物的力学性能。然而，过高含量的填料会引起材料增粘，同时也会导致填料分散程度失控产生大量团聚，影响材料的实际应用。另外，石墨烯构筑取向薄膜材料也有大量报道，可以通过引入其他材料使得复合膜的力学性能得到优化。在石墨烯复合材料中，石墨烯与其他材料间界面作用是影响该类石墨烯基复合材料力学性能的主要因素，如何设计石墨烯的聚集态结构，并实现该类复合材料的控制制备等仍面临一些挑战：（1）由于较大的比表面积和π-π共轭作用，石墨烯片片之间相互堆叠，很难在基体中实现均匀的分散，极大限制了其优异性能的发挥；（2）石墨烯/基体间的界面作用较差，极大削弱了两者间的应力传递效率；（3）石墨烯形态结构（如取向石墨烯、三维石墨烯结构等）和片层间相互作用的调控及其对复合材料失效行为的影响仍不清楚。　　针对上述问题，本文将围绕三类复合材料（硅橡胶/石墨烯带复合材料、硅烷化二氧化硅/石墨烯复合薄膜、羧化壳聚糖/石墨烯复合薄膜），通过界面设计和片层间相互作用的调控，开展复合材料控制制备及其力学性能的优化，实现石墨烯片层间和石墨烯/基体间的有效应力传递。相关研究工作简述如下：　　1.采用纵向氧化切割碳纳米管（CNTs）的方法获得氧化石墨烯纳米带（GONR），通过溶液法制备硅橡胶基复合材料（H-t-PDMS/GONR）。该复合材料在低含量时，填料分散性和界面相互作用良好。拉伸测试表明，GONR与另外两种填料 CNT、功能化碳纳米管（f-CNT）相比增强效率更高。对三种一维碳纳米填料以及它们的PDMS基复合材料的微观结构和形貌做了相关研究，并基于以上结果讨论了可能存在的机理。　　2.对纳米二氧化硅进行硅烷化处理（m-SiO2），与氧化石墨烯（GO）反应，通过真空辅助抽滤法制备m-SiO2@GO复合薄膜。低含量（5wt%和10wt%）时，m-SiO2颗粒在GO片层中分散性良好，含量增加到10wt%以上，出现了明显的团聚现象。拉伸测试表明，当m-SiO2含量为10wt%时复合膜的力学性能最好，且经HI还原后力学性能得到进一步提高。最后，基于复合薄膜的微观结构和形貌进行分析，讨论了m-SiO2颗粒实现较好增强效果的原因。　　3.为进一步增强石墨烯薄膜的力学性能，将羧甲基壳聚糖（OCS）引入GO，通过真空辅助抽滤法制备了OCS@GO复合薄膜材料。通过拉伸测试表征了复合膜的力学性能，填料含量为5wt%时，力学性能最好，还原后有进一步提高。通过FTIR，XPS，SEM等各项表征分析了OCS增强复合薄膜的机理。