双界面修饰策略改善热蒸镀钙钛矿发光器件性能的研究

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近年来,具有独特发光特性的钙钛矿材料,引起了研究领域和商业领域的极大关注。目前大多数关于钙钛矿发光二极管(Pe LEDs)中钙钛矿薄膜的制备主要采用溶液法,热蒸镀法是近几年才开始应用于制备钙钛矿薄膜。现在热蒸镀法制备出的器件性能还远达不到溶液法制备的器件,而界面修饰策略已被证实是改善Pe LEDs器件性能的有效策略,因此本论文以全无机钙钛矿Cs Pb Br3为研究对象,主要探究了双界面修饰策略对基于热蒸镀工艺制备Pe LEDs器件性能的影响,具体内容如以下:(1)通过调节Cs Br和Pb Br2比例,制备出电学性能最优的标准器件,并将3-氨基-1-丙醇(3AP)掺杂到空穴传输层(本论文使用PEDOT:PSS)中探究其对载流子传输和对钙钛矿发光层成膜特性的影响。研究表明,适当浓度的3AP掺杂可以显著钝化缺陷,提升薄膜的光致发光强度,并且诱导生成导电性差的Cs4Pb Br6,使得载流子传输更加平衡。与标准器件相比,经3AP(20 mg/ml)修饰的Pe LEDs电学性能有了显著提升:电流效率(CE)提升8.07 cd/A,外量子效率(EQE)提升至2.24%。(2)将四种不同的卤化铵盐:PEABr、EABr、PABr和BABr分别引入到电子传输层与钙钛矿发光层之间作为界面缓释层,探究界面缓释层对钙钛矿薄膜和器件性能的影响。并在此基础上,设计双界面修饰策略进一步探究双界面对钙钛矿成膜特性和载流子传输的影响。研究表明,3AP和卤化铵盐双界面修饰策略能够进一步的改善薄膜质量,减小非辐射复合,平衡了载流子传输,显著钝化缺陷,从而提升Pe LEDs的器件性能。最终通过3AP(20 mg/ml)&EABr(0.75 mg/ml)双界面修饰过的器件性能表现最佳:CE为32.00 cd/A,EQE为8.86%,工作寿命为3.74 h。(3)基于3AP和卤化铵盐双界面修饰的器件寿命并不优秀,将2-羟甲基-12-冠醚(HM12C4)作为添加剂,引入到Cs-Pb-Br体系中,探究其对Pe LEDs光电性能的影响,主要基于溶液法开展了部分工作。研究表明,HM12C4能抑制[Pb Br6]4-八面体在前驱体中的团聚,而且能改善PEDOT:PSS的亲润性,使得薄膜的形貌得到良好改善。同时钙钛矿薄膜中残留的HM12C4有效钝化了晶界缺陷,最终Pe LEDs的电学性能得到提升:CE为17.2 cd/A,EQE为4.52%,相比无冠醚调控的器件效率提升14倍。
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