【摘 要】
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三维（3D）钙钛矿材料性能优异,但其多晶钙钛矿薄膜存在较多的缺陷,因此基于3D钙钛矿材料的钙钛矿太阳能电池（PSCs）稳定性较差。二维（2D）钙钛矿即RP型钙钛矿由于体积较大的间隔阳离子的使用,而容易形成量子限域效应,导致基于2D钙钛矿的PSCs效率不理想,但其具有优越的耐湿稳定性,而基于氟代苯乙胺间隔阳离子的二维钙钛矿中氟的存在进一步提高了钙钛矿的稳定性。为了解决PSCs稳定性差的问题,同时提升
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三维（3D）钙钛矿材料性能优异,但其多晶钙钛矿薄膜存在较多的缺陷,因此基于3D钙钛矿材料的钙钛矿太阳能电池（PSCs）稳定性较差。二维（2D）钙钛矿即RP型钙钛矿由于体积较大的间隔阳离子的使用,而容易形成量子限域效应,导致基于2D钙钛矿的PSCs效率不理想,但其具有优越的耐湿稳定性,而基于氟代苯乙胺间隔阳离子的二维钙钛矿中氟的存在进一步提高了钙钛矿的稳定性。为了解决PSCs稳定性差的问题,同时提升PSCs的光电转换效率（PCE）,本文将3D钙钛矿的高效率和2D钙钛矿的高稳定性综合起来,制备了2D/3D叠层PSCs,系统地研究了基于氟代苯乙胺大体积阳离子间隔层的芳环氟化程度对PSCs性能的影响。通过密度泛函理论（DFT）计算了不同氟代苯乙铵盐(2-（4-氟苯基）乙基碘化铵（FPEAI）、2-（3,5-二氟苯基）乙基碘化铵（F2PEAI）、2-（2,4,5-三氟苯基）乙基碘化铵（F3PEAI）、2-（1,2,3,4,5-五氟苯基）乙基碘化铵（F5PEAI）的偶极矩,并且计算了纯2D钙钛矿单晶（FxPEA）2Pb I4的形成能,初步对基于此的2D/3D PSCs的性能进行了预测。采用简单的铵盐后处理方法,在3D钙钛矿薄膜表面原位生长（FxPEA）2Pb I42D钙钛矿薄膜,通过X射线衍射（XRD）、激光扫描共聚焦显微镜（LSCM）等一系列表征证明了2D钙钛矿层的成功引入。组装基于2D/3D钙钛矿的平面结构PSCs器件。结果表明,优化器件的PCE从参比器件的20.75%增加到了21.09%（FPEAI修饰）、22.06%（F2PEAI修饰）、22.74%（F3PEAI修饰）和21.86%（F5PEAI修饰）。性能最好的F5PEAI处理的器件,在不封装的情况下于环境（RH为60±5%）中放置300 h后,效率仍能保持其初始PCE的95.0%。实验和理论分析揭示了具有合适取代氟原子数目的氟代苯乙铵盐（F3PEAI）的引入有利于光生载流子的分离、更好地钝化缺陷并且具有优越的疏水性,使2D/3D PSCs具有优良的器件性能、动态行为和湿度稳定性。该工作为选择具有不同电子性质的氟代苯乙胺2D钙钛矿有机间隔阳离子提供了有益的指导,将在进一步提高PSCs的性能/稳定性方面发挥重要作用。
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