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本文应用量子化学计算法研究了氨-水和乙醇-水两种氢键团簇的结构、能量和频率，讨论了分子间相互作用与环境、团簇结构的关系.论文分为如下三个部分：
1.对H2O、NH3单分子以及反式线性NH3…H2O双分子团簇应用HF、DFT、MP2、CCD、QCISD等从头计算方法在不同的基组水平上进行几何结构优化和氨—水分子间相互作用能计算。比较实验值和计算结果表明：对氨—水体系，MP2/6-31+G**方法能够满足氢键N-O键长误差为0.004nm、键角∠NOH误差为1°、NH3…H2O相互作用能△E与CCD和QCISD偏差2.1KJ/mol计算精度的要求，并有较合理的计算代价。
2.用从头计算法研究了mNH3…H2O(m=1～4)和NH3…nH2O(n=1～4)氢键团簇体系。根据第一部分的计算结果，在MP2/6-31+G(d，p)水平上对它们的构型进行几何全优化，得到了若干稳定构型，并对各种构型的结构、能量和频率进行了比较.计算结果表明，水分子表现出较强的质子授体作用，团簇体系由于氢键作用使得体系的稳定性增强.随着团簇体系中小分子数量的增加，重原子通过氢键可形成稳定的环状构型.氢键的形成使得OH基团的红外伸缩振动频率向短波方向发生较大位移，强度增加.在稀氨团簇中，氨分子倾向于脱离多个水分子的包围。在浓氨团簇中，水分子总是尽可能地与多个氨分子形成氢键，从团簇表面进入氨分子的内部。团簇中必须至少含有四个以上的水分子才可能形成离子型团簇。
3.应用MP2和B3LYP方法在6-311++G(2d，p)水平上对乙醇单体和乙醇-水双分子团簇的结构、能量和频率进行了理论计算，得到了若干构型.计算结果表明：反式乙醇比偏转式乙醇稳定，二者的能量差为1.07(MP2)和0.36KJ/mol(B3LYP)。乙醇和水分子之间可通过氢键形成稳定的双分子团簇，其中乙醇作为氢键受体的团簇比乙醇作为氢键给体的团簇更为稳定。氢键的形成导致OH基团的红外伸缩振动频率向短波方向发生较大的位移，振动强度明显增加。与MP2相比，B3LYP方法同样可得到比较精确的计算结果，适用于含醇体系的理论计算。