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随着石油资源的日益短缺和人们对环保要求的不断提高,从煤和天然气出发经合成气合成低碳混合醇的研究受到广泛重视。在各种合成低碳醇催化剂体系中,硫化态Mo基催化剂因其较高的反应活性及优越的抗硫性能而倍受关注。现有的工作主要集中于通过添加过渡金属助剂以进一步提高催化剂的活性和选择性及C2+醇产品含量。 本论文在K/MoS2合成醇催化剂中引入F-T组元Co助剂,通过构建模型催化剂、调变催化剂的制备参数、结构和性能表征以及对反应条件的考察研究其构效关系和催化作用机理,得到如下的一些主要结果和结论: 1.Co组元具有一定的促进碳链增长的能力,能够有效地提高C2+醇的含量,这表明,Co组元与Mo组元之间具有非常有效的协同作用,其主要的表现形式为所谓的Co-Mo-S相。 2.考察不同的制备方式对Co组元引入的有效性的影响,开发了中性共沉淀的制备方式,该方式保证Co组元以Co-Mo-S的结构形式均匀地分散在催化剂表面,从而有效地改善了催化剂的反应性能。 3.利用超声波技术在非水体系下制备高性能的Co/K/MoS2催化剂,这是这一领域的一次突破,它不仅实现了催化剂制备过程的绿色化及可控化,同时也丰富了声化学在制备领域的应用与实践。 4.以Cu为改性组元对Co/K/MoS2催化剂进一步修饰,成功制得具有高活性和高C2+OH选择性的新型硫化态钼基催化剂。Cu组元的加入能够保证Co组元均匀地分散在催化剂的表面,有效地抑制了甲烷化反应的发生,使催化剂具有较好的合成醇性能。 5.综合实验数据与表征结果,实现Co/K/MoS2催化剂的模型建立(Co9S8和Co-Mo-S共存于催化剂表面),同时提出了一种符合该催化剂表面结构的新型的成醇机理的假设。