【摘 要】
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为满足各种电力设备日益增长的电力需求,发展高能存储系统已迫在眉睫。锂硫（Li-S）电池因其高能量密度(2567 Wh kg-1)、高理论容量(1675 m Ah g-1)、硫（S）资源丰富、价格低廉而备受关注,是极具潜力的新一代可充电电池。然而,由于锂硫电池的正极S的导电性差,多硫化物（Li PSs）穿梭效应严重和氧化还原动力学缓慢等问题,使得锂硫电池的循环稳定性和倍率性能较差,因此阻碍了锂硫离子
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为满足各种电力设备日益增长的电力需求,发展高能存储系统已迫在眉睫。锂硫（Li-S）电池因其高能量密度(2567 Wh kg-1)、高理论容量(1675 m Ah g-1)、硫（S）资源丰富、价格低廉而备受关注,是极具潜力的新一代可充电电池。然而,由于锂硫电池的正极S的导电性差,多硫化物（Li PSs）穿梭效应严重和氧化还原动力学缓慢等问题,使得锂硫电池的循环稳定性和倍率性能较差,因此阻碍了锂硫离子电池的商业化应用。为了提升锂硫电池的性能,本论文旨在设计一种具有锚定-催化双功能的修饰层用于隔膜,在锚定Li PSs的同时能够促进Li PSs的转化。V2CTx是一种典型的MXene材料,具有丰富的活性位点和电催化作用,能够通过金属-S相互作用的强化学键捕获Li PSs,并通过电催化作用促进Li PSs的氧化还原反应,是隔膜修饰的理想材料。因此,本论文基于V2CTx设计了V2CTx/CNT和V2CTx/Ti3C2Tx复合结构用于隔膜修饰。具体研究内容如下:以碳纳米管（CNT）为骨架引入极性V2CTx纳米带,构建成相互交织的导电V2CTx/CNT复合结构。利用简单的真空抽滤方法将其涂覆在商业PP隔膜上,制备了吸附-催化双功能修饰隔膜（V2CTx/CNT-PP）。其中,CNT具有良好的导电性、连续的结构和一维结构特有的机械稳定性,能够为反应提供足够的导电能力,并能防止结构在循环过程中由于体积膨胀而坍塌。而V2CTx纳米带,能够加强复合材料对Li PSs的化学锚定,同时催化Li PSs不同阶段的转化,诱导Li2S均匀成核,实现了对穿梭效应的抑制和对氧化还原反应的促进作用。得益于V2CTx/CNT的吸附-催化功能,修饰隔膜电池在2 C电流密度下放电比容量达到了893.6 m Ah g-1的优异的倍率性能。1 C电流密度下,首圈放电比容量达到1055.3 m Ah g-1,在1000次的循环过程中,平均每圈的容量衰减率仅为0.047%。利用阳离子驱动方法将V2CTx纳米带引入Ti3C2Tx中,成功复合了V2CTx/Ti3C2Tx相互交叠的层状结构并用其对Li-S电池隔膜进行修饰。其中具有高电导率、丰富活性位点和高机械性能的Ti3C2Tx纳米片作为结构基底,为材料提供了一个稳定结构,且保证了电子的快速传输。但Ti3C2Tx纳米片的自堆叠大大抑制了其吸附位点的暴露,导致吸附能力降低,不利于减缓穿梭效应。而合成的小尺寸的V2CTx纳米带具有丰富的吸附Li PSs位点和催化Li PSs转化作用,能够有效抑制穿梭效应,加快电池动力学。因此,在Ti3C2Tx纳米片层间插入V2CTx纳米带来形成两种MXene相互交叠结构,此时V2CTx纳米带获得了一个稳定且具有功能性的基底,Ti3C2Tx纳米片的自堆叠情况也被抑制。因此,V2CTx/Ti3C2Tx修饰隔膜（V2CTx/Ti3C2Tx-PP）在Ti3C2Tx纳米片和V2CTx纳米带的协同作用下,达到了高吸附和催化的双功能。使用V2CTx/Ti3C2Tx修饰隔膜的Li-S电池在2 C电流密度下获得了935.3 m Ah g-1的优异的倍率容量。在1 C下达到循环600次后每圈容量衰减率为0.062%的循环稳定性。
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