【摘 要】
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随着工业化和城市化推进,当前中国很多城市面临细颗粒物(PM2.5)和臭氧（O3）污染的双重压力,挥发性有机物（VOCs）作为PM2.5和O3两者共同的前体物,已成为关注的焦点。石化工业是中国挥发性有机物的重要人为排放源,兰州市和庆阳市作为中国西北典型的石化工业城市,目前人为源挥发性有机物的一次排放总量和行业分布不清,工业区周边环境空气中VOCs浓度、来源及环境效应变化情况仍不明晰,未能定量掌握石化
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随着工业化和城市化推进,当前中国很多城市面临细颗粒物(PM2.5)和臭氧（O3）污染的双重压力,挥发性有机物（VOCs）作为PM2.5和O3两者共同的前体物,已成为关注的焦点。石化工业是中国挥发性有机物的重要人为排放源,兰州市和庆阳市作为中国西北典型的石化工业城市,目前人为源挥发性有机物的一次排放总量和行业分布不清,工业区周边环境空气中VOCs浓度、来源及环境效应变化情况仍不明晰,未能定量掌握石化工业城市不同功能区污染特征差异,石化企业正常生产和停产检修阶段VOCs污染特征不明。鉴于此,急需开展针对性研究,支撑大气污染的精细化管控。本次研究基于兰州市和庆阳市大气移动综合监测车连续在线监测和第二次污染源普查数据,通过现场调研和资料查阅,利用基于观测的模式（OBM）分析臭氧污染成因,正交矩阵因子模式（PMF）、自适应共振神经网络分类（ART-2a）等方法开展污染来源解析。主要研究结论如下:通过对兰州市和庆阳市VOCs排放重点行业活动水平及相关参数进行资料查阅和现场调研,计算得到兰州市2019年人为挥发性有机物源（AVOCs）排放总量为94761.6 t,其中非工业溶剂源（52692.0t）、道路移动源（15911.6t）和油品存储源（7606.6t）的VOCs排放量最大。庆阳市2019年AVOCs排放总量为18078.7 t,其中道路移动源（8209.2t）VOCs排放量最大;建立了兰州市不同排放源本地化的单颗粒源成分谱,为兰州市污染防控提供更可靠的支撑依据。为探究兰州市西固工业区近年VOCs污染特征及变化规律,利用大气移动综合监测车,分别于2019年8月1日至8月28日,2020年8月7日至9月28日和2022年9月16日至10月23日,对西固工业区开展在线监测。2019、2020和2022年监测期间,VOCs浓度分别为146.49ppb、92.84ppb和61.74ppb,呈逐年下降趋势,烷烃浓度最高,其次2019年为芳香烃,2020和2022年为烯烃,夜间烯烃浓度出现多次突增;2020年以后,丙烯、乙烯等烯烃类物种对O3生成贡献更加突出,O3生成对AVOCs最为敏感,西固工业区VOCs管控需要密切关注乙烯、丙烯这类烯烃物种。利用PMF对VOCs进行来源解析,2020年相较2019年,油气挥发源和石化工艺源贡献分别升高为25.7%和16.1%;2022年相较2020年,油气挥发源贡献（20.6%）和燃烧源贡献（17.5%）减少,这与兰州石化2020年以后开展了常态化VOCs污染管控工作密切相关。为探究石化工业城市不同功能区大气污染特征差异性,于2020年和2021年在兰州市西固区（工业区）和城关区（商住区）利用大气移动综合监测车进行系统监测。监测期间,西固和城关监测点位环境空气中VOCs浓度分别为102.3ppb和35.8ppb,西固VOCs小时浓度变化范围较大,夜间出现多次突增现象;西固烯烃类浓度（30.20ppb）和组分占比（29.41%）均高于城关（3.78ppb,9.33%）。西固和城关含有二次有机气溶胶示踪粒子C2H3O+颗粒数分别占总颗粒数的36.96%和15.41%,西固OC和ECOC颗粒与C2H3O+混合比达到0.81和0.53,城关仅为0.48和0.25,西固VOCs和SOA污染较重,本次研究结果为政府部门实施不同功能区污染管控提供技术支撑。为探究石化企业不同生产工况下,周边环境VOCs的污染特征,对庆阳石化企业A在正常生产（PⅠ）、部分停产检修（PⅡ）和全面停产检修（PⅢ）期间VOCs连续监测,三个阶段VOCs浓度分别为70.43、42.68和27.95ppb,其中烷烃浓度由PⅠ 56.77ppb降低至PⅢ 18.17ppb。PⅠ至PⅢ的OFP分别为249.28、212.57和114.23μg/m~3,同时PⅡ和PⅢ的OFP/TVOC（4.98、4.09）大于PⅠ（3.54）,PⅡ VOCs光化学反应活性最强。三个阶段O3生成对AVOCs最为敏感,PⅡ和PⅢ削减的NOx对臭氧生成影响逐渐降低。三个阶段油气挥发源VOCs贡献均较高,原油和产品储存运输等应作为重点管控对象,同时在PⅠ重视石油炼制等燃烧源排放,PⅢ关注溶剂使用贡献。在政府管控中,需重视石化企业停产检修间歇VOCs排放对O3生成的影响。
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