【摘 要】
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乙烯、丙烯是重要的石油化工基础原料,数据显示2020年全球消耗量在25 Mt以上,且需求量仍在逐步攀升。通过催化裂解将C4烷烃转化为乙烯、丙烯,不仅可以提高C4烷烃的化工利用效率,还可以缓解乙烯、丙烯供需缺口,有重要的应用价值和前景。ZSM-5分子筛因独特的孔道结构,可调的酸性质及良好的稳定性,而备受关注。分子筛微观Al分布是影响催化剂酸性质及催化性能的重要因素。本论文从后处理以及引入杂原子B物种
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乙烯、丙烯是重要的石油化工基础原料,数据显示2020年全球消耗量在25 Mt以上,且需求量仍在逐步攀升。通过催化裂解将C4烷烃转化为乙烯、丙烯,不仅可以提高C4烷烃的化工利用效率,还可以缓解乙烯、丙烯供需缺口,有重要的应用价值和前景。ZSM-5分子筛因独特的孔道结构,可调的酸性质及良好的稳定性,而备受关注。分子筛微观Al分布是影响催化剂酸性质及催化性能的重要因素。本论文从后处理以及引入杂原子B物种,致力于调变ZSM-5分子筛的微观Al分布,实现催化裂解正丁烷反应性能提升及产物分布调控。论文采用柠檬酸-氨水两步法处理商业ZSM-5分子筛,在不改变Si/Al比、不破坏分子筛微观结构的情况下,实现了对ZSM-5分子筛催化剂微观Al分布的调控。对后处理的催化剂样品进行了XRD、NH3-TPD、ICP等表征,研究了其对正丁烷催化裂解产物分布的影响。研究发现,在一定p H范围内ZSM-5分子筛经柠檬酸-氨水处理后,单铝（Single Al）含量增高,最高可达92.3%。在优化后处理条件制备的Z5-0.5CA-8催化剂和商业ZSM-5相比,Si/Al比接近,Single Al含量比商业ZSM-5提高了5个百分点。与商业ZSM-5相比,600℃条件下该催化剂催化裂解正丁烷,乙烯丙烯选择性和收率分别提高了6个和13个百分点。进一步研究了纳米薄层ZSM-5分子筛合成过程中引入杂原子B物种对其微观Al分布及对正丁烷催化裂解产物分布的影响。系列表征结果显示,杂原子B进入了ZSM-5分子筛骨架,引入B原子后分子筛直通道Al（αAl）原子比例上升,交叉通道Al（βAl）原子比例下降,“z”字型通道Al（γAl）原子比例变化不大。在制备的Z5-3B催化剂中,αAl原子含量从13.6%上升到20.5%,βAl含量则由83.4%下降到75.3%,γAl则由3.0%轻微上升到4.2%。将所制备催化剂用于正丁烷催化裂解反应研究发现,与未引入B原子的纳米薄层ZSM-5分子筛催化剂（Z5-0B）相比,650℃时,正丁烷转化率从49.2%提高到60.9%,乙烯丙烯收率从23.1%提高到32.0%。组合催化剂表征及催化反应结果,发现提高αAl原子比例,可有效增加正丁烷催化裂解产物中乙烯丙烯的选择性及收率。
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