平面异质结钙钛矿太阳能电池的动力学研究及其性能优化

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现今社会发展迅速,时代所面临的能源危机也日趋严重。为了解决当今社会所面临的能源危机,发展对环境友好的可再生能源势在必行,而太阳能电池作为一种可持续发展的可再生清洁能源,未来有机会成为能够替代化石燃料的新兴能源。钙钛矿太阳能电池(PSCs)在近些年发展尤为迅速。其具有生产成本低、制备方法简单、光电转化效率(PCE)高等优点。从2009年至今,PSCs的PCE一再地被刷新,但是电池器件仍然存在着诸多问题。其中钙钛矿晶粒的生长对电池器件光电性能的影响尤为重要。表面光滑的钙钛矿晶粒可以有效减少界面接触,能够提高PCE。本文主要研究了钙钛矿晶粒的生长机制,通过控制钙钛矿晶粒的生长来改善钙钛矿薄膜的质量。主要研究成果如下:(1)采用两步法制备平面型PSCs器件,探究二甲基亚砜(DMSO)对碘化铅(PbI2)结晶的影响,控制PbI2的结晶改善钙钛矿表面薄膜质量,从而提高PSCs器件光电性能。通过调节PbI2/二甲基甲酰胺(DMF)溶液中DMSO的浓度制备不同结晶度的PbI2,反应生成钙钛矿晶粒。研究发现随着DMSO含量增加,PbI2与DMSO形成配位,导致PbI2结晶性减弱,钙钛矿结晶性增加,有利于钙钛矿层更好的吸收太阳光能量。通过X射线衍射(XRD)、光致发光(PL)光谱等测试,表明溶剂中DMSO含量为10%时,钙钛矿层薄膜质量最优,组装的电池器件具有较好的光电转化性能(PCE),其PCE最高为16.89%,开路电压(Voc)为1.06 V,短路电流密度(Jsc)为22.62 mA cm-2,填充因子(FF)为70.16%。(2)研究采用两步法制备平面型PSCs器件。通过研究PbI2基底在混合离子(FAI∶MABr∶MACl=60 mg∶6 mg∶6 mg)溶液中的浸没时间对器件光伏性能的影响。探究不同浸没时间下形成的钙钛矿薄膜的结构,形貌和物理性质。对比浸没不同时间的样品,通过测试PL探究了样品产生电子空穴的量,通过测试时间分辨光致发光(TRPL)光谱判断不同样品经固定波长的光照射后的衰减程度以及电子空穴在样品中的寿命。测试结果表明经混合离子溶液浸没后器件的衰减速率明显减少,电子空穴的寿命增加。与纯MAI溶液浸没的样品进行对比,经混合离子溶液浸没后,样品的吸光度明显红移,带隙变小。研究表明随着浸没时间延长,电池器件的光伏性能会持续下降,浸没时间为5s时获得最佳器件。实验最佳器件的PCE为16.56%,Voc为1.04 V,Jsc为21.66 mA cm-2,FF为73.1%。(3)研究了混合蒸汽退火对钙钛矿晶体生长的影响。由于奥斯特瓦尔德效应钙钛矿表面晶粒逐渐融合,减少了晶粒表面的孔洞。研究表明,混合蒸汽退火可以获得较大晶粒尺寸的钙钛矿薄膜,改善钙钛矿薄膜质量,能够减小晶粒表面缺陷。研究不同比例的混合溶剂对钙钛矿表面晶粒生长的影响。适当比例的混合溶剂有利于提高钙钛矿晶粒表面的光滑度。研究采用混合蒸汽退火代替原有的传统退火,基于一步法制备平面型PSCs器件,组装测试光电性能。研究表明,DMSO/CB比例为1∶20时获得最佳器件。其中PCE为18.4%,Voc为1.13 V,Jsc为23.35 mA cm-2,FF为70.94%。
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