金属氧化物半导体构建光致电化学生物传感器

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人体中的各种疾病威胁人类的健康乃至生命,因此对疾病的检测手段至关重要。光电化学生物传感器能够在疾病的检测方面发挥重大的作用。其检测原理为将人体中的生物标志物作为激发信号,并通过传感器将不易检测的生物信号转变为易于观测的可量化电流信号并输出到特定的仪器中。基于其原理,生物传感器用于灵敏地追踪、检测人体中的与各种疾病相关的生物标志物。影响传感器性能的多种因素中最为重要的两个分别为目标物识别策略和信号放大策略,快速灵敏的识别策略和有效的信号放大策略有利于提升传感器的检测性能。在光电传感器中,光电活性材料与传感器的光电转换性能密不可分。金属氧化物半导体材料是一种优良的光电活性材料,具有稳定性高,合成方式简单,光电转换效率高等优点。基于这些性质,金属氧化物半导体在光电化学生物传感器的构建过程中具有很大的应用价值。本文利用金属氧化物半导体材料在光电转换中的优良性能,结合有效的目标物识别策略和信号放大策略,构建了光致电化学生物传感器,实现了对前列腺特异性抗原以及癌症标志物(miRNA)的检测。具体工作如下:(1)采用阳极氧化的方法在钛片上腐蚀出管状的二氧化钛阵列并煅烧的锐钛矿二氧化钛。通过层层组装的方式在二氧化钛纳米管表面负载CdTe量子点构成敏化结构以增强电极光电转换效率。随后电极表面固定特定序列的肽链并在肽链末端负载双链DNA。双链DNA上进一步负载CuS纳米颗粒。依据在前列腺特异性抗原存在时肽链被抗原切断的原理,调节电极表面的CuS纳米颗粒的负载量,进而产生光电流的变化,据此构建了对前列腺特异性抗原具有灵敏响应的光电化学生物传感器。(2)水热法合成了介孔中空二氧化钛纳米球并固定到ITO电极表面,之后在电极表面负载一层硫化铋以形成异质结结构提升光电性能。随后表面固定的DNA捕获作为信号猝灭剂的Co3O4-Au多面体。Co3O4-Au多面体既可以消耗电子供体和光能,又能够催化产生不溶性沉淀。利用级联的酶辅助的循环策略使得电极表面的DNA裂解,影响Co3O4-Au多面体的负载量,实现光电信号放大,搭建用于检测miRNA的光电化学生物传感器。
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