银纳米粒子的绿色制备及其应用于固体表面室温磷光的增强效应研究

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本论文共分为以下四个部分: 第一部分是绪论部分。首先介绍了银纳米粒子的性质、制备方法及其用途;详细综述了绿色方法在纳米材料制备中的应用;随后介绍了环糊精(CDs)的结构、性质及其在金属纳米材料制备中应用;综述了银纳米粒子应用于增强发光方面的国内外研究进展,并着重介绍了近年来金属增强磷光的研究现状。最后在上述讨论的基础上提出了本论文的设想及研究内容。 第二部分是银纳米粒子的绿色制备及其表征。采用葡萄糖还原银氨溶液,以β-CD作保护剂,在加热的条件下制备银纳米粒子。考察了反应物配比、β-CD用量、银氨溶液初始浓度、反应温度对制备纳米银粉的影响。并得到此方法制备银纳米粒子的最优条件为:初始银氨溶液浓度为2.0×10-4 mol·L-1,葡萄糖浓度为1.0×10-3 mol·L-1,β-CD的加入量为0.5g,反应温度为100℃。利用紫外-可见分光光度法、扫描电子显微镜、透射电镜、X光衍射等手段对最优条件下所得产物进行表征,结果表明,获得的银纳米粒子为纯相立方晶系类球状颗粒,粒径小且粒度分布范围窄、平均粒径大小为43.1nm。另外,通过红外光谱和拉曼光谱探讨了β-CD与银纳米粒子之间的相互作用,发现β-CD主要利用其分子中大量的羟基与银纳米粒子表面产生化学吸附,从而起到了提高银颗粒稳定性的作用。 第三部分是银纳米粒子增强荧光素(FL)室温磷光的研究。将所得银纳米粒子应用于增强FL室温磷光的研究当中。实验发现银纳米粒子的加入可使荧光素室温磷光显著增强,且最大增强为2.3倍。同时考察了银纳米粒子对FL荧光发射强度的影响。结果表明,银纳米粒子的存在可是FL荧光强度增强10%。分别从增强吸收,寿命研究以及重原子微扰效应三个方面对增强机理进行了讨论。实验证明,银纳米粒子的存在可使系统的净吸收增强;使荧光素荧光及磷光的寿命都有一定程度的缩短。并通过实验验证了银纳米粒子无法通过自选轨道耦合作用对FL室温磷光发射强度产生影响。实验证实,随着银纳米粒子加入量的增大,FL荧光和磷光发射强度均呈现先增强后猝灭的趋势,这一现象从侧面证明了距离因素对银纳米粒子增强发光作用的影响。 第四部分是银纳米粒子增强二碘荧光素(DIF)室温磷光的研究。将银纳米粒子应用于增强具有内源重原子的DIF室温磷光的研究中。研究表明银纳米粒子同样可以使具有内源重原子的DIF的室温磷光得到增强,最大增强为2.5倍。分别从增强吸收,寿命研究增强两个方面对增强机理进行了研究。实验证明,银纳米粒子的存在可使系统的净吸收增强,但对DIF室温磷光的寿命影响并不明显。另外,实验证明随着银纳米粒子加入量的增大,DIF室温磷光发射强度也呈现先增强后猝灭的趋势,这一趋势与第三章中观察到的趋势相同,这说明银纳米粒子在增强发光的同时也引入了电荷迁移等猝灭机制,造成发光猝灭,也从侧面证明了距离对增强发光的影响。
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