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孔雀石绿(MG)作为染料具有很好的着色性能,在纺织业、皮革、造纸等行业中被广泛应用,其高残留性、高毒性和致癌、致畸性、致突变严重危害人类的身体健康,从水中去除MG的方法中吸附法因其投资少、成本低、操作最简单及效果显著因而被大量使用。MOFs材料具有高孔隙率、活性位点多、比表面积大、组装结构多样性、功能性强、密度低、结构可调控等优点,在催化、吸附、温室气体的捕获等领域被广泛应用。针对传统的吸附剂吸附后难回收,容易引起水体的二次污染的问题,本文对铁基MOFs材料MIL-100(Fe)的合成、与GO、Fe3O4复合及其对MG的吸附分离性能进行开展研究,对去除工业废水中MG染料具有很重要的实际意义。其主要的内容及研究结果如下:1、研究不同价态的铁源制备MIL-100(Fe)的形貌、结构及其对MG的吸附性能。结果表明:不同价态的铁源制得MIL-100(Fe)粒径、分散性能差异比较大。其中MIL-100(Fe3+)晶体结构的规则度、分散度更高,其晶粒粒径更小;MIL-100(Fe2+)晶粒分散度不高,团聚严重。XRD结果表明MIL-100(Fe3+)和MIL-100(Fe2+)具有非常高的结晶度。FT-IR结果显示不同价态的铁源制备出来的MIL-100(Fe)材料均符合文献中报道的晶体MIL-100(Fe)的化学成键方式。所制备出来的MIL-100(Fe3+)材料的的热稳定性更好。在MG溶液的初始浓度为300mg/L时,MIL-100(Fe3+)和MIL-100(Fe2+)的最大吸附量各为282.21mg/g和282.54mg/g,吸附率各为94.07%和94.18%。2、采用改进的Hummers方法和溶剂热法分别制备氧化石墨烯GO和GO@Fe3O4,再通过层层自组装法把MIL-100(Fe)包裹到GO@Fe3O4上。采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、TGA等表征手段对不同包裹次数的GO@Fe3O4@MIL-100(Fe)进行结构、形貌以及热稳定性能、吸附性能和循环性能。XRD和FT-IR的分析结果表明GO和GO@Fe3O4@MIL-100(Fe)-X(X代表不同的包裹层数)已制备出来。SEM和TEM分析表明GO为褶皱状的单分子层片层结构,MIL-100(Fe)均匀的包裹在Fe3O4微球上,包裹层数越多粒径越大,表面的空洞越多,这有利于吸附。TGA分析表明,随着GO@Fe3O4占比越大,GO@Fe3O4@MIL-100(Fe)复合材料的热稳定性能越好,表明GO@Fe3O4的引入可以大大提高MIL-100(Fe)的热稳定性能。在吸附MG性能方面,随着包覆次数的增多,吸附量明显提高,其中5次循环再吸附的吸附率都高于80%,表明这三种复合材料的循环使用性能优异。3、用XRD、FT-IR、SEM、XPS、VSM、BET以及TGA等表征手段对MIL-100(Fe)、GO@MIL-100(Fe)、GO@Fe3O4@MIL-100(Fe)-10的物理化学性能及其MG的吸附性能进行对比。结果发现表明:通过XRD、FT-IR和SEM分析结果显示,GO@MIL-100(Fe)、GO@Fe3O4@MIL-100(Fe)-10的晶体结构与MIL-100(Fe)的晶体结构相似,与XPS分析相吻合。TGA分析表明,将GO和Fe3O4引入到MIL-100(Fe)中可以提高复合后材料的热稳定性能。XPS分析表明GO@Fe3O4@MIL-100(Fe)-10材料相比于吸附前增加了Cl和N两种元素,与MG所含的元素相对应,说明吸附后GO@Fe3O4@MIL-100(Fe)-10材料中MG的存在。在吸附MG方面,GO@Fe3O4@MIL-100(Fe)-10复合材料吸附效果和回收再利用性更好。GO@Fe3O4@MIL-100(Fe)-10复合材料对MG的最佳吸附条件为:MG溶液p H值等于5时的吸附量最大;在100mg/L的MG溶液中,当GO@Fe3O4@MIL-100(Fe)-10的使用量为20 mg时,吸附时间为600 min时吸附率最高,此时的吸附率为94.31%。GO@Fe3O4@MIL-100(Fe)-10材料的吸附量随着温度的升高而增大,该吸附反应属于吸热反应;同时该吸附反应符合Lagergren准二级动力学模型,属于化学吸附。