铝基吸附剂的制备、表征及对F~-的吸附性能研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院青海盐湖研究所) | 被引量 : 5次 | 上传用户:luo_yu
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电解铝含氟烟气中氟对人体健康和动植物的生长存在严重危害。本研究以Na F溶液为含氟废水模拟溶液,用铝基吸附剂对其吸附以达到深度去除目的,从而为电解铝含氟烟气中氟化物的二次净化提供参考,并期望在实际除氟过程中得到应用。论文研究了铝基吸附剂的制备、表征、孔结构调控,吸附热力学、动力学、吸附选择性、循环利用性及除氟机理。铝基吸附材料制备简单,孔结构可调控,具有大的比表面积,对F-具有较高的选择性及吸附容量,且吸附速率快,是一类优异的除氟剂。具体研究内容包括以下4个方面。(1)用水热合成及高温焙烧技术用低成本无机铝源和沉淀剂制备了系列γ-Al2O3介孔材料。考察了制备条件对产物晶型、形貌和孔结构性质的影响。结果表明,铝源和沉淀剂类型对产物晶型无控制作用,但对形貌有明显影响。γ-Al2O3的BET比表面积、孔体积和孔径大小均可通过改变反应原料进行调控。(2)以葡萄糖为调孔剂,用水解-高温焙烧技术制备了介孔γ-Al2O3吸附剂。研究了γ-Al2O3对F-的吸附性能及除氟机理。结果表明,葡萄糖对产物晶型无控制作用,对形貌和孔结构性质有明显影响。γ-Al2O3吸附F-速率较快,吸附过程符合Langmuir单层吸附和准二级动力学模型,最大饱和吸附容量为8.34 mg·g-1。p H对γ-Al2O3的zeta电位值和对F-的吸附有重要影响,但适用的最佳p H范围较窄。共存阴离子对F-的吸附影响顺序为PO43->HCO3->SO42->NO3->Cl-。γ-Al2O3的循环利用性能优异,吸附机理主要包括静电吸引、配体交换、离子交换及氢键作用。(3)以合成的γ-Al2O3为基体材料,用原位生长法制备了Mn O2-Al2O3吸附剂。研究了Mn O2-Al2O3的孔结构性质及对F-的吸附性能和机理。结果表明,Mn O2-Al2O3较γ-Al2O3具有更大的BET比表面积和孔体积,孔径分布较窄,具有双峰介孔结构。Mn O2-Al2O3对F-的吸附速率快,效率高,具有宽泛的p H应用范围(p H=410),适合实际工业化应用条件。吸附过程遵循准二级动力学模型,为化学吸附。共存阴离子对F-的吸附影响顺序为PO43->Cl->SO42->NO3->HCO3-。Mn O2-Al2O3的循环利用性能较γ-Al2O3差,结构稳定性有待进一步优化。吸附机理同介孔γ-Al2O3的除氟机理。(4)以合成的γ-Al2O3和氧化石墨烯(GO)为原料,用水热法合成了GO-Al2O3吸附材料,考察了对F-的吸附行为及机理。结果表明,γ-Al2O3在GO上的均匀分散增加了吸附剂的活性位点,提高了BET比表面积,改善了孔结构性质。基于γ-Al2O3更多活性位点的暴露和GO提供的活性功能基团,GO-Al2O3的吸附容量提升至γ-Al2O3的近2倍。GO-Al2O3吸附F-的最佳p H范围较宽,吸附过程符合准二级动力学模型,是介于单层和多层吸附之间的一种模式。共存阴离子对F-的吸附影响顺序为PO43->HCO3->SO42->Cl->NO3-。GO-Al2O3的循环利用性能较γ-Al2O3差,结构稳定性有待提高。吸附机理同介孔γ-Al2O3的除氟机理。
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