直流电作用下Al、Cu在多晶/单晶氧化锆上的润湿性及界面化学

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氧化锆陶瓷由于具有良好的高温导电性、低的热导率、强度高、热稳定性好、耐磨性耐腐蚀性好等优点,被广泛应用于固体氧化物燃料电池、功能陶瓷、氧传感器、高温隔热材料等领域。在众多应用之中,往往需要将金属和陶瓷进行连接,在有液相参与时,金属与陶瓷的润湿性在连接过程中至关重要。因此,研究金属与陶瓷的润湿性及相应的界面结构对金属-陶瓷构件的性能具有非常重要的意义。鉴于此,本文充分利用氧化锆的高温离子导电性,采用先进的电流耦合座滴装置研究了Al、Cu在单晶ZrO2-9 mol%Y2O3(FSZ)、多晶Zr O2-8 mol%Y2O3(FSZ)和多晶ZrO2-3 mol%Y2O3(PSZ)上的润湿性和界面化学,获得的主要结果如下:(1)施加微直流电可以显著促进Al在单晶FSZ上的润湿,润湿机制为施加直流电导致Al表面氧化膜的破坏,非计量比ZrO2-x的生成和金属Zr的析出。(2)电流强度、温度、晶界和晶体取向对通电条件下Al在FSZ上的润湿性具有显著影响。Al在单晶FSZ上的最终接触角随电流强度增加而减小,随温度升高而增大。晶界对Al在FSZ上的铺展有抑制作用。相同电流强度下,Al在单晶FSZ上的接触角显著小于在多晶FSZ上的接触角。Al在单晶(110)取向FSZ上的润湿性最好,在单晶(111)取向FSZ上的润湿性最差。(3)施加相反极性的直流电均能显著促进Cu在多晶FSZ上的润湿。但润湿机制随直流电极性不同而不同。当FSZ接阳极而Cu接阴极时,润湿机制为固/液界面处非计量比ZrO2-x的形成以及金属Zr的析出;当FSZ接阴极而Cu接阳极时,大量的氧溶解入Cu熔体中,降低固/液界面能和Cu熔体的表面能,从而促进润湿。(4)通过控制直流电的方向可以调控界面化学。当FSZ接阳极而Cu接阴极时,FSZ/Cu界面富集Zr而缺少O,形成大量的金属键;而当FSZ接阴极而Cu接阳极时,FSZ/Cu界面处富集氧,形成大量的O-Cu团簇。(5)基板种类、晶界和晶体取向对通电条件下Cu在ZrO2上的润湿有显著影响。相同电流强度下Cu在PSZ上的接触角比在多晶FSZ上的接触角小,尤其是FSZ接阴极而Cu接阳极时更为明显。晶界对Cu在FSZ上润湿性的影响与电流极性紧密相关,当FSZ接阳极而Cu接阴极时,在相同电流强度下,Cu在单晶FSZ上的润湿性比在多晶FSZ上好;当FSZ接阴极而Cu接阳极时则相反。晶体取向对Cu/FSZ体系润湿性的影响与电源极性有关。当FSZ接阴极而Cu接阳极时,晶体取向对Cu在单晶FSZ上的润湿性无明显影响;当FSZ接阳极而Cu接阴极时,Cu在单晶(100)FSZ上的接触角最小,在单晶(110)和(111)FSZ上的接触角较大。
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