甲醇产能过剩，对延伸甲醇产业链的技术研发提出了迫切要求，积极开发甲醇下游产品成为科学家们研究的热点。二甲氧基甲烷(DMM)，又名甲缩醛，甲醇下游产品的一种，无色、无毒并且对环境友好，具有良好的去污能力和挥发性，广泛应用于化妆品，药品，汽车，橡胶等领域，尤为重要的是甲缩醛还是一种极具前景的燃料添加剂。DMM的开发对于甲醇行业产业链提升和竞争力增强具有极为重要的意义。目前，研究的由甲醇一步法选择氧化制备DMM生产工艺需要提供同时具有酸性和氧化性的双功能催化剂，但是目前此工艺处于起步阶段，在催化剂活性、选择性以及稳定性方面还存在较多问题，因此探索开发一步法高效合成DMM的催化剂具有重要的工业应用背景和学术价值。　　因此，本文以研究甲醇一步法选择氧化合成DMM为目的，设计合成了既有酸性又有氧化还原性的钒基双功能催化剂。通过对催化剂微观结构和表面性质的表征，结合对催化剂酸性和氧化还原性以及反应工艺条件的调变研究，阐明了催化剂结构性质和催化反应性能间的构效关系，为一步法合成DMM催化剂的研究提供了理论指导。　　本论文得到如下主要结果:　　1.研究了不同方法制备的钒钛催化剂催化甲醇氧化一步合成DMM的性能。重点考察制备方法对催化剂合成DMM活性的影响，研究发现溶胶凝胶法制备的钒钛催化剂具有较好的甲醇选择氧化性能，DMM的收率可达45％，这是因为较强的氧化还原能力和较多的酸性中心，尤其是较多的Br(o)nsted酸性位有助于DMM的合成。催化剂表面钒含量高，这有利于活性组分表现较好的催化活性。共沉淀法和水热法制备的钒钛催化剂DMM选择性较高，但甲醇转化率均较低，这两种方法制备的催化剂氧化还原能力相对较弱，酸性中心相对较少。　　2.详细研究了改进的溶胶凝胶法制备的钒钛催化剂在甲醇一步法选择氧化合成DMM反应中的性能。结果表明，当钒含量为10 wt％时，催化剂表现出最好的催化活性，在413 K至423 K之间，DMM的选择性均可达99％以上;当钒含量为20 wt％时，主要产物为甲酸甲酯，这应该和催化剂氧化还原性和表面酸性有关。　　3.考察了钒钛催化剂在不同反应工艺条件下的甲醇一步法选择氧化性能及其反应稳定性。研究表明，温度升高（413-453 K之间），DMM选择性下降;同一温度下，钒含量增加，DMM选择性先增加后降低，甲醇的转化率逐渐增大。甲醇在原料气中的含量增大，甲醇的转化率先增大后减小;同时，甲醇含量增加，DMM选择性先增大后保持平衡，当甲醇含量大于7％时，DMM的选择性和甲醇的转化率均基本不变。空速增大，DMM选择性呈下降趋势，但空速过低，甲醇转化率较低，选择9000-13000 ml/gat·h的空速较合理。最后，对反应性能较好的10VTi催化剂进行了稳定性考察，在反应运转240 h内，DMM的选择性和甲醇的转化率几乎保持不变，分别维持在99％和45％左右，表明10VTi催化剂有较好的稳定性。　　4.研究复合载体的钒钛催化剂在甲醇一步法选择氧化合成DMM反应中的性能。研究表明，溶胶凝胶法制备的复合载体负载钒催化剂VTiSi具有较好的甲醇的氧化性能，DMM选择性达99％以上，甲醇转化率达50％以上;比较VTi催化剂，改性后的含硅催化剂拥有更多的酸性中心和Br(o)nsted酸性位。VTiZr催化剂DMM的选择性较好，但甲醇的转化率较低，可能与其氧化还原性较弱有关;VTiCe催化剂DMM的选择性较好，但甲醇的转化率较低，这与催化剂表面较少的酸性中心，以及较小的比表面积导致的钒分散度较低有关;VTiAl催化剂表面的甲醇氧化产物主要为甲醛和DMM，这是因为该催化剂酸性较弱，不足以有效地催化甲醛和甲醇全部转化为DMM。最后，对反应性能较好的VTiSi催化剂进行了稳定性考察，结果表明，在反应的240 h内，DMM的选择性和甲醇的转化率在413 K下几乎保持不变，分别维持在99％和51％左右，表明VTiSi催化剂有较好的稳定性。　　5.考察了金属助剂钒钛催化剂甲醇一步法选择氧化制备DMM的性能。发现溶胶凝胶法制备的金属改性的钒钛催化剂VTiFe、VTiMo具有较好的DMM选择性，但甲醇转化率较低，可能与这两种催化剂表明钒物种较多，酸性较强但氧化还原性较弱有关;VTiCu、VTiNi催化剂DMM的选择性和甲醇的转化率均较低，其中VTiCu催化剂比表面较小，钒分散性较差，酸性中心较少;VTiNi催化剂上酸性中心较少，催化剂表面钒含量较低。