【摘 要】
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随着工业化和城市化的不断推进,尤其是手机电池、集成电路、SIM卡等的大规模生产和使用,产生了大量含金离子(Au3+)的工业废水,实现工业废水中低浓度Au3+的精准识别和选择性分离,对保障生命安全和健康至关重要。泡沫分离技术具有低浓度下分离效率高、成本低以及绿色无污染的优点,为实现废水中Au3+的高效选择性分离提供了可能。然而,泡沫分离用于非表面活性物质Au3+的分离,捕收剂(表面活性剂)是泡沫分离
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随着工业化和城市化的不断推进,尤其是手机电池、集成电路、SIM卡等的大规模生产和使用,产生了大量含金离子(Au3+)的工业废水,实现工业废水中低浓度Au3+的精准识别和选择性分离,对保障生命安全和健康至关重要。泡沫分离技术具有低浓度下分离效率高、成本低以及绿色无污染的优点,为实现废水中Au3+的高效选择性分离提供了可能。然而,泡沫分离用于非表面活性物质Au3+的分离,捕收剂(表面活性剂)是泡沫分离成功的关键控制点。基于此,本论文设计制备罗丹明硫代酰肼衍生的双亲性温敏嵌段聚合物作为表面活性剂,实现模拟废水中Au3+的精准识别和选择性分离,一方面,具有识别和感应双重功效的罗丹明B硫代酰肼,确保了从低浓度、复杂组分的模拟废水中精准识别与捕获Au3+,并能定量分析捕获的Au3+浓度。另一方面双亲性温敏嵌段聚合物的双亲性确保了能产生稳定的气泡并使捕获的Au3+吸附在气液界面,实现Au3+离子的泡沫分离;同时其温敏特性能实现消泡液中释放Au3+后的表面活性剂沉淀与回收利用。具体研究内容如下:首先,基于罗丹明B螺内酰胺环能选择性被金属离子诱导转变成具有可见光区吸收、荧光的开环形式,制备了识别Au3+的罗丹明B螺内硫代酰胺(RBS)。该识别基元能在其他金属离子共存的条件下,采用硫、氮原子与Au3+选择性配位,实现对Au3+的比色和荧光双重响应。在乙醇溶液中,罗丹明B螺内硫代酰胺对Au3+的紫外线性检测范围为0-30μM,检测限为5.55*10-7M;对Au3+的荧光线性检测范围为20-36μM,检测限为1.68*10-7 M。此罗丹明B螺内硫代酰胺对Au3+识别的高选择性、高灵敏性与抗干扰性为其应用到废水中Au3+的精准识别、定量分析提供了平台。其次,将罗丹明B螺内酰胺标记到双亲性温敏嵌段聚合物PEG113-b-P(NIPAM108-co-GMA62)的疏水单元甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)上,制备了罗丹明B硫代酰肼衍生的双亲性温敏嵌段聚合物PEG113-b-P(NIPAM108-co-RBSG3)。基于该聚合物识别体系中罗丹明B硫代酰肼与Au3+的选择性配位能力,实现了纯水环境中Au3+的识别与定量分析;同时利用双亲性温敏嵌段聚合物的自组装性能,进一步提高Au3+定量分析的效率。该方法对Au3+的荧光线性检测范围为20-36μM,检测限提高至1.9*10-8 M。利用该聚合物识别体系的温敏特性,高温诱导自组装胶束壳层的坍塌,并聚集沉淀可实现从水溶液中分离Au3+。该识别体系在经过五次循环利用后,其回收率仍可为87.1%。新聚合物识别体系的构建同时实现Au3+高效的定量检测与选择性分离,显示了重要应用价值。最后,将兼具捕获和气泡功能的罗丹明B硫代酰肼衍生的双亲性温敏嵌段聚合物PEG113-b-P(NIPAM108-co-RBSG3)作为表面活性剂,用于泡沫分离模拟废水中Au3+。采用响应曲线优化操作条件。更重要的是,消泡液中的Au3+被草酸还原后,可控温沉淀回收表面活性剂,循环利用五次后,其对Au3+回收率和富集比仍可保持85%,同时其本身的回收率保留了81.1%。该泡沫分离体系的构建为Au3+的分离开辟了一条新途径,在提高Au3+分离的经济效益和操作效率方面潜力巨大。
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