单宁还原氧化石墨烯及其与聚丙烯酰胺的复合改性研究

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石墨烯具有优异的物理化学性能,并且拥有较大的比表面积,电学、热学以及机械性能突出。实验室常用的制备方法为氧化还原法,产物称为“还原氧化石墨烯”(RGO)。氧化石墨烯(GO)作为RGO的前驱体,其片层上的含氧官能团被除去后,石墨烯片层之间会发生不可逆团聚,导致得到的石墨烯性能下降。因此,寻求一种对石墨烯进行改性以避免其发生团聚的方法,成为研究者们急需解决的问题。本文利用绿色还原剂单宁酸制备RGO,并且利用聚丙烯酰胺对石墨烯进行改性,目的都在于阻碍石墨烯的团聚。  首先,分别以水合肼、单宁酸为还原剂,制备了还原氧化石墨烯RGO-H、RGO-T,通过红外、拉曼、紫外等方法证实得到了RGO,并且RGO-T不易发生团聚。同时,研究了单宁酸的用量对产物RGO-T粒径的影响,发现RGO-T的粒径随着单宁酸用量的增多而变大。这是由于单宁酸中的苯环结构与石墨烯片层中的π共轭结构之间存在相互作用,单宁酸分子能够将RGO片层连接,从而增大了其尺寸。还利用亚甲基蓝溶液吸附法测定了 RGO-H、RGO-T的比表面积,得到的结果分别为794、1192 m2g-1,说明单宁酸能够对石墨烯进行改性,避免其发生团聚,从而测定的比表面积值比RGO-H的大。  之后,利用阴离子型聚丙烯酰胺(APAM)的絮凝作用对石墨烯进行了复合改性。首先APAM对GO水分散液进行凝聚,得到了GO的絮状物,然后用水合肼、单宁酸分别对其进行还原,得到了 APAM改性后的石墨烯RGO-H/APAM、RGO-T/APAM。同样利用红外、拉曼、TEM等测试手段对其结构及形貌进行了表征。说明APAM成功附着在RGO片层之间,阻碍其发生团聚。并且,利用亚甲基蓝溶液吸附法探讨了APAM改性后的石墨烯对亚甲基蓝的吸附作用,发现 RGO/APAM复合物对亚甲基蓝的吸附能力强于未改性的石墨烯。  最后,研究了APAM改性石墨烯对Pb(II)的吸附情况。主要讨论了pH值、温度以及接触时间等因素对吸附的影响,结果表明最佳pH值为6,升高温度有利于吸附的进行。三种吸附剂RGO-H、RGO-H/APAM、RGO-T/APAM的吸附能力依次增强。并且还研究了RGO-T/APAM对Pb(II)吸附过程的动力学行为以及等温吸附曲线。发现该吸附过程遵从准二级动力学吸附模型,等温曲线更符合Freundlich模型,RGO-T/APAM对Pb(II)的最大吸附能力为147.71 mg/g。
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