功能化全碳气凝胶对铀(Ⅵ)的吸附性能研究

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以经济高效的方式从含铀废水中分离富集铀具有重要的科学和现实意义。全碳气凝胶(Carbon Aerogel,CA)是一种新型的纳米材料,具有比表面积大、孔隙率高、导电导热性能好和机械强度大等特点,是一种理想的铀吸附材料。本文以制备的CA为基础,对其进行功能化修饰,制备了磷酸化全碳气凝胶(CA-PO4)和磺酸化全碳气凝胶(CA-SO3H)。采用扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)、傅里叶红外光谱(Fourier Transform Infrared Spectrometer,FT-IR)和拉曼光谱等方法对功能化前后的CA的结构与组成进行了表征。以静态吸附和动态吸附法对功能化前后CA吸附铀(VI)的性能进行了研究。以石墨和碳纳米管为碳源,采用溶胶冷冻法制备出CA,制备的CA孔隙较多、结构疏松。CA对铀(VI)的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmiur等温吸附模型,单层饱和吸附容量为98.0 mg·g-1;吸附过程是自发、吸热的。1.0 mol·L-1HCl溶液可作为CA上铀(VI)的洗脱液,洗脱率达96%。采用原位磷酸化法制备了CA-PO4。磷酸化过程较好地保留了CA的结构;含氧基团含量由0.54 mmol·g-1增加至1.41 mmol·g-1。CA-PO4对铀(VI)的吸附符合准二级动力学模型和Langmiur等温吸附模型,单层饱和吸附容量为152.0 mg·g-1;吸附过程是自发、吸热的。1.0 mol·L-1HCl溶液可作为CA-PO4上铀(VI)的洗脱液,洗脱率达98.5%。采用发烟硫酸气固转换磺酸化法制备了CA-SO3H。磺酸化过程未破坏CA的结构;CA-SO3H表面的磺酸基团含量为2.02 mmol·g-1。CA-SO3H对铀(VI)的吸附符合准二级动力学方程和Langmiur等温吸附模型,吸附主要受化学作用控制,单层饱和吸附容量为141.0 mg·g-1;吸附是自发、吸热的过程。1.0 mol·L-1 H2SO4溶液可作为CA-SO3H上铀(VI)的洗脱液,洗脱率达95.4%。动态吸附实验结果表明,随着流速的增加,两柱穿透点V值均逐渐减小,随着柱高的增加,两柱穿透点V值均逐渐增大。Thomas模型拟合结果表明,随着流速的增加和柱高的减小,速率常数kTh增加,最大吸附量q0减小,吸附剂外表面扩散和内扩散不是反应速率的控制步骤。Yoon-Nelson模型拟合结果表明,铀离子浓度为初始浓度的50%所需要的时间τ随着流速的增加而减小,随着柱高的增加而增加。
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