水合物法气体分离技术因其操作条件温和、工艺流程简单、工作介质廉价环保,而受到广泛的关注。水合物添加剂四丁基溴化铵,不易挥发,能与气体分子在温和温度压力范围内生成半笼型水合物,是目前应用最多的热力学促进剂之一。文献中使用TBAB进行水合分离的研究很多,但是大多数是实验研究,关于水合分离过程模型开发的研究仍比较少见。目前,大多数水合分离的实验仍在相平衡反应器内完成,无法反映工业上的连续过程。而以连续流动状态下进行的水合分离研究报道相对较少。为了使水合分离技术进一步接近工业化,以上问题亟待解决。针对以上问题,本文在开发预测水合分离效果的闪蒸模型和连续流动状态下的水合分离等方面进行了研究,具体内容如下:（1）TBAB热力学相平衡条件是水合分离过程计算的基础,本文首先进行了气体+TBAB体系的半笼型水合物相平条件预测模型的开发。以左有祥改进的Patel-Teja立方型状态方程（MPT）为基础,并基于Chen-Guo模型理论,建立了适用于纯气体/混合气+TBAB体系的半笼型水合物相平条件预测模型。（2）完成了CO₂在TBAB溶液中的恒温恒压相平衡实验研究,考察了TBAB浓度、温度、压力对于TBAB水合生成过程和储气量的影响,定义了推动力有效利用率、TBAB转化率、表观液相等概念,开发了气-液-TBAB水合物三相恒温恒压闪蒸计算模型。（3）在TBAB溶液中加入二甲基亚砜（DMSO）和碳酸丙烯酯（PC）酸性气体溶剂组成复配添加剂,进行了CO₂在复配添加剂溶液中的相平衡实验。结果表明,DMSO和PC的加入提高TBAB水合物的生成压力,加入量较高时还会增加水合物的诱导时间,降低水合物的生成速率。（4）完成了CO₂+N₂和CO₂+H₂在TBAB溶液中的恒温恒体积相平衡实验研究,考察了TBAB浓度、温度、压力对于TBAB水合生成过程和储气量的影响。同时,在恒温恒压闪蒸模型的基础上,加入压力变换的方法,开发了气-液-TBAB水合物三相恒温恒体积闪蒸计算方法,并对实验数据进行了计算,计算结果准确,可以反映各操作条件对于分离结果的影响规律。（5）自行设计搭建了一套管式水合连续分离气体混合物的实验装置,以喉管进气的文丘里管作为气液混合器,以气液顺流的接触反应的方式,实现了模拟烟道气和IGCC燃料气的水合连续分离的稳定运行。实验结果表明对于烟道气,经过4次分离可以将CO₂浓度由17%提升至95%以上,CO₂回收率为38.99%。对于IGCC燃料气,经1次分离后,CO₂浓度可以由40%提高至76.70-88.88%,显示了较好的工业应用前景。（6）基于TBAB水合物热力学模型,以TBAB与水分子生成基础水合物作为水合反应的控制步骤,以逸度差作为水合反应的推动力,建立了TBAB水合物生成动力学模型。基于管内流动为平推流的假设,采用“微元法”建立管式水合反应器中水合分离过程的计算模型,对烟道气和IGCC燃料气的水合连续分离进行了模拟计算,计算结果人满意。（7）测定了CH₄+H₂混合气体在TBAB溶液中的水合物相平衡条件。完成了CH₄+H₂气体的相平衡分离实验。在实验室自行设计的可视化连续搅拌釜式水合分离装置上先后进行了CH₄+H₂二元混合气体及加氢装置尾气模拟气样的水合连续分离实验,实验结果表明,在适宜的操作条件下,在未水合气中H₂浓度由80-85%提高至90%以上,表明水合连续分离加氢装置尾气具有良好的分离效果。