本文通过量子化学计算，深入探索了环己酮氨肟化的反应机理，发现了钛中心上两条并行的催化生成羟氨的机理路径和一条环己酮氨肟化亚胺机理路径。相关的研究工作不仅可以寻找催化剂的催化活性位点，还有助于了解催化剂的活性位点在催化反应中以何种方式起到了催化功能，所得结果对于改进催化剂的缺陷，提高催化性能，以致设计催化活性更高和寿命更长的催化剂有着巨大的启示作用。本文首先在构建的12T团簇（Cluster）钛硅分子筛模型上，应用加入了扩散矫正的密度泛函方法—M062X，模拟了环己酮氨肟化的羟氨机理。在探索缺陷钛中心上催化过氧化氢分子与氨分子生成羟氨的催化过程中，详细研究了过氧化氢分子与钛中心反应生成钛供氧活性物种的活性与水分子吸附位置的关系，同时重点模拟了钛供氧活性物种氧化氨分子生成羟氨的反应路径，在所得到的两条反应路径中，钛中心均起到了极为重要的作用，除此之外，与钛成键的骨架氧和缺陷位的硅羟基分别在这两条机理中发挥了重要的催化作用。在模拟脱附的羟氨与环己酮反应生成环己酮肟的过程中，比较了有水分子和无水分子参与条件下的反应，发现水分子的存在极大地促进了反应的进行。为了考察包含更大的分子筛骨架模型对分子的吸附能和反应能垒的影响程度和得到更精确的反应能量路径，在构建的41T模型上重复计算了生成羟氨的催化机理，通过与较小的12T团簇（Cluster）模型上计算的结果对比，发现模型大小对分子的吸附能影响较大，而对反应能垒的影响很小。利用41T钛硅分子筛模型模拟计算了环己酮氨肟化的亚胺机理，考察了水分子对环己酮分子和氨分子反应生成亚胺的影响，发现水分子极大地催进了亚胺的生成；对于后续的鈦供氧活性中心氧化亚胺生成环己酮肟的催化反应，模拟发现了两条合理的机理路径，其中一条的反应能垒要显著低于另一条，更有利于环己酮肟的生成。应用能量跨度模型（Energy span model）计算了12T团簇模型上得到的两条羟氨机理的转化频率（TOF），发现两条机理的TOF之比约为1。进而在41T模型上计算了其中一条羟氨机理与亚胺机理的TOF之比，发现羟氨机理钛活性中心的TOF约是亚胺机理的2.5倍。进一步应用能量跨度模型考察了反应物和产物的浓度对生成羟氨的TOF的影响.