负载型Fe基催化剂高效催化CO加氢制备低碳烯烃

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低碳烯烃作为一种重要的化工基础原料,在工业上有着广泛地应用。而目前,其需求量呈现逐年增长的趋势,因此,研究出一种有效的合成路线具有重要的意义。目前,低碳烯烃的制备主要采用费托合成的路线,由合成气出发,将一氧化碳进行加氢反应,进而生成低碳烯烃。由于铁基催化剂对一氧化碳和氢气有很强的吸附作用,所以该反应目前采用的催化剂主要以铁基催化剂为主。但是在反应过程中,铁基催化剂具有较强的碳链增长能力和加氢能力,使得产物中烷烃和C5+含量明显偏高,而低碳烯烃的选择性较低。因此,如何有效地提高低碳烯烃的选择性成为该反应目前面临的最大的挑战。针对目前负载型Fe基催化剂对于CO加氢制备低碳烯烃过程中低碳烯烃选择性较低的问题,本文将从不同的思路对活性中心的微观结构进行设计和调控,从而改变催化剂活性中心对CO的吸附解离能力以及活性中心上的碳链增长能力和加氢能力,进而促进了催化剂的催化性能。论文主要设计思路及成果如下:1.通过调变载体与活性中心的作用来增大活性中心的分散度。在Fe-MgO催化剂的基础上,向载体中加入少量Al后形成的Fe-MgAl-LDO催化剂,由于活性中心与载体间的作用增强,使得活性中心的分散度也会增大,从而提高了活性中心对CO加氢的转化率。2.形成一种对CO吸附解离能力较强的大粒径的Fe-MgAl-LDO催化剂。通过升高催化剂前体的还原温度,会使活性中心Fe的粒径增大。而当粒径增大时,活性中心对CO的吸附解离能力也会增强,从而使得活性中心对CO加氢的反应活性转化率都会有所提高。3.在Fe基催化剂中引入适量的Cu、Ce、Pt、Mo等金属作为助剂或形成双活性中心后,使得活性中心的几何结构或电子结构发生改变。这些结构上的变化能够抑制活性中心上的碳链增长能力和加氢能力,从而提升产物中低碳烯烃的选择性。
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