【摘 要】
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金属有机骨架材料(MOFs)是一种新型多孔材料,被广泛应用于催化、储氢、载药、传感等领域。其用于荧光传感具有灵敏度高、成本低和响应时间短等优点,故在检测有机物和小分子识别等方面具有一定的应用价值。基于此,本论文选择了具有丰富N-、O-供体的三唑羧酸类配体,5-(1,2,4-三唑-1-基)间苯二甲酸(H_2tyia),配体中能量较高的共轭体系三唑基,以及羧酸丰富的配位模式,为设计、调控具有预期结构与
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金属有机骨架材料（MOFs）是一种新型多孔材料,被广泛应用于催化、储氢、载药、传感等领域。其用于荧光传感具有灵敏度高、成本低和响应时间短等优点,故在检测有机物和小分子识别等方面具有一定的应用价值。基于此,本论文选择了具有丰富N-、O-供体的三唑羧酸类配体,5-（1,2,4-三唑-1-基）间苯二甲酸（H2tyia）,配体中能量较高的共轭体系三唑基,以及羧酸丰富的配位模式,为设计、调控具有预期结构与功能的荧光探针材料提供了保障。本论文通过溶剂热法,基于H2tyia与稀土金属Eu（III）、Tb（III）、Dy（III）、Sm（III）、Gd（III）、Nd（III）和过渡金属Zn（II）合成七种结构新颖的荧光MOFs。运用X-单晶衍射分析其结构,通过元素分析、PXRD、TGA、固体荧光分析等手段进行表征,并研究其作为荧光探针的应用,具体如下:本论文采用溶剂热法合成了7个未见报道的配合物:[Eu2（tyia）3·（H2O）3]n（1）,{[T b2（tyia）3·（H2O）3]·3H2O}n（2）,{[Dy2（tyia）3·（H2O）3]·3H2O}n（3）,{[Sm2（tyia）3·（H2O）3]·3H2O}n（4）,{[Gd2（tyia）3·（H2O）3]·3H2O}n（5）,{[Nd2（tyia）3·（H2O）3]·3H2O}n（6）,{[Zn2（tyia）2·（H2O）2]·H2O}n（7）。配合物1-7结构分析发现:配合物1-6都在三斜晶系,P-1空间群中结晶,其不对称单元结构具有两个独立的金属离子（Ln1和Ln2）,金属原子均为九配位,配位构型都是畸变十四面体,配合物通过Ln-O和Ln-N键形成一维（1D）、二维（2D）和三维（3D）结构图;配合物7是正交晶系、Pbcn空间群,配合物7中心金属离子为五配位,畸变八面体构型。tyia2-配体与Zn（II）离子连接,构成一维锯齿形线（[Zn-H2tyia]n）,相邻的1D链通过tyia2-连接形成3D框架。研究含Tb（III）、Sm（III）、Gd（III）和Nd（III）的配合物作为荧光探针标记尿液中的1-萘酚（1-N）、硫代二乙酸（TDGA）、尿酸（UA）和马尿酸（HA）。Tb-MOFs对生物标记物1-N具有极强的荧光淬灭效应,最低识别浓度低至5.5×10-6 M。Sm-MOFs、Gd-MOFs和Nd-MOFs分别对生物标记物TDGA、UA和HA具有荧光增强效应,最低识别浓度分别为1.7×10-6 M、4.9×10-7 M和4.6×10-6 M;研究配合物7与有机小分子相互作用的荧光特性。结果表明其能够对低浓度苯乙烯迅速做出反应,最低识别浓度为1.06×10-6M,具有作为灵敏化学探测器的潜能。以上论文工作的完成,为开发新型医用材料,以及荧光探针作为疾病预防和诊断提供了科学依据和实验基础。
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