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贵金属Rh具有优异的NOx催化还原性能,因而常被用于三效催化剂中。然而,在实际运行过程中的高温水热环境下,Rh可能会与载体发生强烈的相互作用而导致催化剂活性显著下降。因此,了解催化剂的金属-载体相互作用,并通过一定的手段进行调控,对于Rh基三效催化剂的合理设计及其应用具有重要的意义。
本文首先研究了不同Ce含量对Rh/CexZr1-xO2(x=0,0.05,0.3,0.5)催化剂的活性和高温水热稳定性的影响。研究表明,随着Ce含量的增加,Rh/CexZr1-xO2催化剂的活性和高温水热稳定性均会明显降低,Rh/ZrO2催化剂具有较高的三效催化性能。由于Rh–O–Ce强相互作用的影响,Ce的引入在催化剂表面催生了一种新的但活性较差的Rh位点(β位点),倾向于使Rh/CexZr1-xO2催化剂活性降低。在1050℃、10%H2O的高温水热条件下老化12h后,Rh–O–Ce强相互作用导致Rh物种向载体体相迁移,使得含Ce的Rh/CexZr1-xO2催化剂老化样品活性严重下降;对于Rh/ZrO2催化剂,Rh物种烧结并聚集于ZrO2载体的表面导致老化样品活性降低,但降低程度远小于含Ce的Rh/CexZr1-xO2催化剂老化样品。
本文还探究了Zr的引入对Rh/Al2O3催化剂的高温水热稳定性的影响。当Zr引入Rh/Al2O3催化剂体系后,Rh和Al2O3之间的金属-载体相互作用得到改善,减轻了高温水热老化过程中Rh物种向Al2O3载体体相迁移的程度,从而提高了催化剂的高温水热稳定性。
通过本文的研究,可以进一步了解Rh/CexZr1-xO2和Rh/Al2O3催化剂中的金属-载体相互作用,同时为三效催化剂的设计和应用提供理论指导。
本文首先研究了不同Ce含量对Rh/CexZr1-xO2(x=0,0.05,0.3,0.5)催化剂的活性和高温水热稳定性的影响。研究表明,随着Ce含量的增加,Rh/CexZr1-xO2催化剂的活性和高温水热稳定性均会明显降低,Rh/ZrO2催化剂具有较高的三效催化性能。由于Rh–O–Ce强相互作用的影响,Ce的引入在催化剂表面催生了一种新的但活性较差的Rh位点(β位点),倾向于使Rh/CexZr1-xO2催化剂活性降低。在1050℃、10%H2O的高温水热条件下老化12h后,Rh–O–Ce强相互作用导致Rh物种向载体体相迁移,使得含Ce的Rh/CexZr1-xO2催化剂老化样品活性严重下降;对于Rh/ZrO2催化剂,Rh物种烧结并聚集于ZrO2载体的表面导致老化样品活性降低,但降低程度远小于含Ce的Rh/CexZr1-xO2催化剂老化样品。
本文还探究了Zr的引入对Rh/Al2O3催化剂的高温水热稳定性的影响。当Zr引入Rh/Al2O3催化剂体系后,Rh和Al2O3之间的金属-载体相互作用得到改善,减轻了高温水热老化过程中Rh物种向Al2O3载体体相迁移的程度,从而提高了催化剂的高温水热稳定性。
通过本文的研究,可以进一步了解Rh/CexZr1-xO2和Rh/Al2O3催化剂中的金属-载体相互作用,同时为三效催化剂的设计和应用提供理论指导。