阻变耦合机制研究:光注入、铁电极化及超导电性

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阻变存储器具有存储密度大、擦写速度快、可多值存储、结构简单等优点,被认为是替代闪存实现商业化的新一代存储器。氧化物阻变器件可将力、电、磁、声、光等多种物理机制相耦合,是多功能电子器件的理想备选材料,受到了世界范围内研究人员的关注。目前,多种氧化物材料构建了不同的阻变存储器模型。然而,隐藏在不同材料体系背后的阻变机理还不够清晰。这种现状影响了阻变器件性能的进一步提高及应用。因此,通过实验系统研究去揭示氧化物阻变的物理机制,提高器件工作性能是当前非常重要的一个研究课题。NiO、YMnO3(YMO)和PrBa2Cu3O7(PBCO)分别是具有代表性的二元、三元、四元氧化物,其阻变行为可与多种物理现象耦合,呈现出一系列有趣的现象,值得我们深入研究。本论文采用脉冲激光沉积(PLD)技术,制备了NiO、YMO和PBCO薄膜。通过研究上述薄膜器件的阻变行为分别与光注入、铁电极化和超导特性三个方面的耦合行为,揭示隐藏在不同材料背后的阻变规律和机制,为多功能阻变存储器的研究和应用提供参考。本论文主要内容包括以下几个方面:1.NiO/SrTiO3:Nb(NSTO)电子型阻变与光注入的耦合研究通过控制脉冲激光沉积(PLD)过程中的氧压,在NSTO衬底上制备了n型和p型NiO薄膜。I-V性质和光电流研究表明p型NiO/NSTO样品具有典型的双极性阻变行为。器件经光注入后能够增加一系列新的电阻态,可通过改变NiO/NSTO的不同电阻态来调节光电流的大小。I-V曲线的线性拟合揭示了低阻态(LRS)遵循欧姆定律而高阻态(HRS)符合肖特基(Schottky)发射机制,同时排除了离子型导电机制。基于对光照和暗态环境中正负电压下耗尽层宽度的估算,分析了电子型阻变和光反应的起源。结合能带理论提出NiO/NSTO结的阻变机制和光反应的起源为光、电注入导致的载流子浓度的变化引起的p-n结耗尽层宽度的改变。2.Pt/YMO/Pt器件阻变性能与机制研究三明治结构的Pt/YMO/Pt薄膜台阶器件具有无极性阻变行为。YMO器件和YMO薄膜的阻变现象利用电压源两线法和电流源四线法测试。发现伴随着YMO器件的电阻从3×105Ω跳变为30Ω,YMO薄膜台阶的电阻也随之从1×104Ω变为3Ω。I-V曲线拟合结果表明HRS和LRS分别符合Schottky发射和欧姆定律。R-T曲线表明器件和薄膜的HRS为半导体/绝缘体特性,而LRS则为金属特性。通过样品界面处的导电力原子力显微镜(CAFM)的表征进一步证明了Pt/YMO/Pt器件的阻变行为起源于导电细丝机制。LRS和HRS分别归因于Mn离子的氧化还原反应形成的类金属导电细丝的形成和断裂。上述结果为三明治结构器件导电细丝的原位研究提供了参考。3.YMO/NSTO阻变行为与铁电性的耦合研究为了区分和控制薄膜层和界面的多级存储阻变行为,在NSTO衬底上PLD制备了YMO薄膜台阶。薄膜台阶YMO/NSTO器件具有高RHRS/RLRS比(>1000倍),高稳定性(>100周期),长保持性(100℃,>14h)和大于四个存储级别的优良性能。这一研究提供了一种多级存储的可能性,可以在一个器件里实现四个甚至更多的非易失性存储态。YMO/NSTO器件在多级存储,低能耗非易失性存储领域具有良好的研究和应用前景。压电力显微镜(PFM)研究表明YMO/NSTO器件的多级存储性能的阻变行为起源于铁电极化反转导致的YMO与NSTO界面势垒的变化。4.PBCO基器件阻变与超导特性的耦合(1)通过电场触发阻变引发超导转变这种非常规手段,研究PBCO/NSTO的阻变和超导的耦合问题。在阻变发生前,PBCO/NSTO器件和PBCO薄膜台阶层的电阻随着温度的降低而增大,低温环境中,发生阻变行为以后,器件和薄膜台阶层的电阻会随着温度的降低而降低。其中薄膜的电阻在温度降低到一个特定温度(Tc)附近会突然减小到零,实现从非超导态到超导态的改变。超导临界温度(Tc)值和触发电流的大小直接相关,触发电流越大,Tc越高(I=10mA时,Tc=26K;I=50mA时,Tc=70K)。另外发现,PBCO薄膜在转变为超导态以后,薄膜内部存在一个内建电场,该内建电场的大小也和触发电流的大小相关。触发电流越大,该内建电场的偏压就越小(I=10mA时,V=0.13V;I=50 mA时,V=0.1mV)。(2)采用电压源两线法测试了Pt/PBCO/Pt器件的无极性阻变行为,经过线性拟合与分析,判断了器件阻变起源于上电极界面的肖特基势垒内部导电细丝的形成与断裂。
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