【摘 要】
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[FeFe]氢化酶具有高效的催化产氢反应活性，对其活性中心的结构和功能模拟研究已经成为化学家们研究的热点问题。这对改善能源紧缺和日益严重的环境污染问题具有重要的现实意义
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[FeFe]氢化酶具有高效的催化产氢反应活性，对其活性中心的结构和功能模拟研究已经成为化学家们研究的热点问题。这对改善能源紧缺和日益严重的环境污染问题具有重要的现实意义。为了发展和丰富[FeFe]氢化酶的仿生化学模拟，本论文设计合成了多种膦配体配位的新型[FeFe]氢化酶活性中心模型物，并对它们的结构、性质及功能进行了研究。
对金属参与C=C双键的加成反应研究在不活泼烯烃的活化反应方面有重要的应用。为了发展含有金属-C键的金属有机化合物的合成方法，并应用于有机合成和非活泼烯烃的催化反应中，本论文通过具有立体选择性和区域选择性的金属参与C=C双键加成反应合成了一系列新型N原子配体L配位的金属有机化合物[Pt(L)(η1:η2-coe-OMe)]Cl(coe=环辛烯)。此外，还得到了两个含氨基酸酯膦配体的四元环顺式化合物。具体的成果如下：
1．合成了6个新型[FeFe]氢化酶活性中心模型物以及1个膦配体化合物，它们均经元素分析、1HNMR、31PNMR、IR表征，并用X-射线单晶衍射测定了其中4个模型物及膦配体的单晶结构。还研究了三个具有代表性的模型物的电化学性质。
2．合成了4个结构新颖的Schiff base(L)配位的金属有机化合物[Pt(L)(η1:η2-coe-OMe)]Cl以及一个仲胺配位的金属有机化合物[Pt(L)(η1:η2-coe-OMe)]Cl。它们均通过X-射线单晶衍射测定了单晶结构。产物结构分析显示，这一配体参与的金属配位双键的加成反应具有高度立体选择性。
3．合成了2个含N，N-双（二苯基膦基）氨基酸酯的四元环顺式化合物，经过元素分析、1HNMR和31PNMR的表征，并利用X-射线单晶衍射测定了它们的单晶结构。
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