VOx掺杂的MgF2光催化氧化催化剂的研究

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以半导体材料为催化剂的光催化氧化是近十几年来环保领域的新兴研究课题,与传统方法相比,它不仅具有高效、稳定、无二次污染以及对各类有机污染物尤其是难生物降解的有机毒污染物进行深度彻底氧化的突出特点,还具有直接利用太阳能进行光化学转化的独特节能优势,因而成为光催化研究的热点。在众多的半导体光催化剂中,TiO2以其高光催化活性、良好的化学稳定性和无毒等优点而倍受人们的青睐,是目前使用最广泛的光催化降解催化剂。但是TiO2存在电荷-空穴分离效率差、只能利用紫外光、不能有效利用可见光等缺点(因为太阳光主要含可见光),使它的应用受到限制。因此开发可见光响应的光催化剂是非常重要的。本论文以氟化铵、硝酸镁和偏钒酸铵为原料,采用溶液混合法制备纳米级VOx/MgF2光催化剂,并通过负载贵金属的方法对该催化剂进行了改性。利用自行设计的光催化反应器,系统地研究了VOx/MgF2以及采用贵金属改性后的M/VOx/MgF2催化剂对丙酮及其它小分子有机污染物的光催化氧化降解活性,并考察了影响活性的各种因素,发现9.09%VOx/MgF2催化剂在λ>380nm的可见光照射下可使丙酮的降解转化率达到96.4%,而在相同条件下,TiO2对丙酮的降解转化率只有3.8%。同时发现,贵金属改性后的VOx/MgF2催化剂的催化活性明显高于没有添加贵金属的VOx/MgF2催化剂;研究表明贵金属的添加量存在一个最佳值,以Pt为例,Pt的最佳添加量为0.4wt%,0.4wt%Pt/VOx/MgF2在λ>560nm的光照条件下,丙酮降解率可达99.2%。与共掺杂的Pt/VOx/MgF2相比,Pt/MgF2、Pt/VOx以及Pt/TiO2的催化活性明显较差,例如在相同条件下(λ>560nm)Pt/TiO2对丙酮降解无活性。同时,制备了一系列不同温度(250℃,300℃,350℃,400℃,450℃,500℃,550℃,600℃,900℃)焙烧的催化剂,发现在低温区焙烧温度对催化剂性能影响不大,对丙酮均能维持较高的降解率,但当焙烧温度超过450℃时,焙烧温度对催化剂的性能影响显著,催化活性随焙烧温度的升高而急剧下降。利用XRD、SEM、UV-vis、BET等手段对其进行结构表征。结果表明,催化剂平均粒度为10-20nm,V2O5以颗粒形式存在于MgF2物相中。由于VOx的掺杂,MgF2的吸收边沿向可见光区延伸。当焙烧温度高于450℃时,V在MgF2物相中的存在形式不再是V2O5,其中V和O分散于MgF2晶格中形成了新的未知物相。
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