【摘 要】
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随着社会的发展,锂离子电池与我们的生活息息相关,这就必须对锂离子电池的能量密度和安全性能做改善,需要进一步发展电极材料,特别是正极材料。LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）被认为最具有发展潜力。然而NCM811三元正极材料在循环过程中的热稳定性和循环稳定较差,限制其商业化的应用。因此,本文从正极材料合成工艺出发,研究煅烧温度和锂配比对材料结构和性能的影响,并对制备的NCM811正
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随着社会的发展,锂离子电池与我们的生活息息相关,这就必须对锂离子电池的能量密度和安全性能做改善,需要进一步发展电极材料,特别是正极材料。LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）被认为最具有发展潜力。然而NCM811三元正极材料在循环过程中的热稳定性和循环稳定较差,限制其商业化的应用。因此,本文从正极材料合成工艺出发,研究煅烧温度和锂配比对材料结构和性能的影响,并对制备的NCM811正极材料进行包覆改性和掺杂改性,并研究其结构、形貌和电化学性能。主要研究内容和结果如下:（1）通过TG/DSC分析,推测出Ni0.8Co0.1Mn0.1（OH）2前驱体锂化反应过程,并设计了煅烧时间和温度。发现在500℃保温4 h,然后750℃保温14 h,锂配比Li/Me值为1.07时合成的正极材料晶体结构良好,阳离子无序程度较低,粒径均匀,一次单晶颗粒形状规整,粒径适中,排列紧密聚合形成的二次颗粒球状结构稳定,0.2 C时放电比容量为200.4 m Ah/g,首次充放电效率为86.7%,具有良好的电化学性能。（2）通过湿化学法和高温固相法成功制备了Al2O3包覆LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2复合材料,包覆层不仅没有破坏材料晶体结构,还有效缓解材料中存在的锂镍混排效应。包覆材料在700℃回烧时表现出较好的性能,NCM@Al-700样品在0.2 C的放电比容量为213.4 m Ah/g,放电容量的提高,可能由于包覆层的存在,抑制SEI膜过度生长,减少了首次循环过程中锂的损失,同时,倍率性能也大幅提升。在减少包覆原料时,参与水解反应的水含量也应同时减少,所形成的包覆层厚度较小,所得样品在1 C下100次循环后的容量保持率高达95.7%,对材料的循环稳定性有所提高。（3）通过高温固相法合成La3+掺杂的Li(Ni0.8Co0.1Mn0.1)1-xLaxO2复合正极材料,研究掺杂含量与不同锂配比NCM材料的结构和电化学性能之间的规律,以及煅烧时间对掺杂材料的影响。发现煅烧时间和不同含量的La3+掺杂对材料晶体结构和电化学性能的影响。发现La3+掺入晶格中产生La2Li0.5Ni0.5O4晶相,但不会影响材料结构发育,当掺杂Li/M=1.07的NCM材料时,La/M=0.02的La3+离子掺杂NCM在1 C下循环100次的容量保持率为91.9%。由于La3+掺杂进入晶格以及产生了La2Li0.5Ni0.5O4晶相,材料比容量开始下降,但是形成的La2Li0.5Ni0.5O4晶相和La3+掺杂之间的协同效应,使得材料具有较高的容量保持率。当掺杂Li/M=1.05的NCM材料时,La/M=0.015样品5 C时仍有161.7 m Ah/g的放电比容量,倍率性能大幅提高。对掺杂材料煅烧时间做进一步研究,发现La3+掺杂材料能够在煅烧过程中快速形成晶体结构,可以看出掺杂La3+能够稳定晶体结构,同时表层La2Li0.5Ni0.5O4晶相对材料有一定的保护作用,使得掺杂材料容量保持率和倍率性能提升。
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