三氧化二铁催化过硫酸氢钾降解罗丹明B的研究

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近年来,在高级氧化技术研究领域,基于硫酸根自由基的高级氧化技术得到了广泛的研究。目前在研究过硫酸盐的活化方面,各种活化方式各有利弊,其中,过渡金属氧化物的非均相催化以其安全高效逐渐引起关注。本论文通过两种方法制备了三氧化二铁催化剂,以过硫酸氢钾(PMS)为氧化剂,以罗丹明B为目标污染物,考察非均相Fe2O3/PMS体系对罗丹明B的降解效果,讨论了催化剂制备条件以及反应体系反应条件对罗丹明B降解效果的影响,并探讨了两种不同制备方法的Fe2O3催化效果产生差异的原因。通过溶胶凝胶法制备Fe2O3催化剂,并对其进行了X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)表征。初步考察了在PMS存在的条件下Fe2O3对罗丹明B的催化降解效果,60min罗丹明B去除率为66.97%,TOC去除率为51.24%,证明其有良好的催化性能。通过研究凝胶法Fe2O3制备条件对罗丹明B降解效果的影响,选择Fe2O3的制备条件为煅烧时间5h,煅烧温度600℃。考察了反应体系的反应条件对罗丹明B降解效果的影响,当反应条件为常温,pH=7,罗丹明B50mg/L,PMS1.0mmol/L,Fe2O32.1g/L时,罗丹明B去除率在60min可以达到87%。通过甘氨酸水热法制备了Fe2O3,并对其进行了XRD和SEM表征;初步考察了在PMS存在的条件下Fe2O3对罗丹明B的催化降解效果,60min时罗丹明B去除率达100%,TOC去除率为77.86%,证明其有非常好的催化性能。通过研究水热法Fe2O3制备条件对罗丹明B降解效果的影响,选择制备条件为甘氨酸用量2g,水热温度160℃,水热时间10h,煅烧温度450℃,煅烧时间3h。考察了反应体系的反应条件对罗丹明B降解效果的影响,当反应条件为常温,pH=7,罗丹明B50mg/L,PMS1.0mmol/L,Fe2O31.5g/L时,60min的罗丹明B去除率为100%。初步确定反应体系中主要的自由基物种为SO4·和OH·,并通过改变反应温度,建立罗丹明B降解的表观动力学方程,发现该反应符合一级反应动力学方程。考察了两种方法制备的Fe2O3的重复使用性能,当罗丹明B降解率同比降低了7%时,两种催化剂分别重复使用了5次和4次,显示了两种制备方法的Fe2O3均具有良好的重复使用性能。探讨了两种制备方法的Fe2O3与普通Fe2O3催化性能产生差距的原因,通过比表面积测定以及总孔容积测定,说明特殊制备方法会使Fe2O3晶体产生更大的比表面积,而这正是其催化性能产生差异的主要原因。
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