碳材料电极的制备及其在电容除盐中的性能研究

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在人类社会的发展进程中,水资源危机己经成为制约很多国家发展的重大问题。地球水资源储量巨大,但是可供人类使用的淡水却十分匮乏。地球上97.3%的水是由海水和高矿化度水组成的,可以直接使用的淡水资源仅占总水资源量的2.7%,这部分水以深层地下水或大陆冰川的形式存在,取用十分困难,如何利用脱盐技术从海水、苦咸水中制备淡水以解决淡水供需矛盾,成为全球关注和研究的热点。电容除盐(Capacitive desalination,CDI)作为一种高效能、高性价比的脱盐技术,弥补了传统海水淡化技术的以上不足,脱盐处理后的水盐含量低或适中。CDI是利用流通的电容器结构,通过电极吸引溶液中的正负离子并储存在双电层内来实现海水或苦咸水淡化的新型脱盐技术,属于一种低压、无膜的盐水淡化过程。电容除盐技术的核心和关键是高性能的电极材料。目前,碳材料因其具有较高的比表面积和良好的电导率,被认为是理想的CDI电极材料。本文主要介绍了三种不同碳复合材料电极的制备,并系统的分析了其微纳米结构的形貌、尺寸;在此基础上,进一步测试材料的电化学性能,并将材料组装到CDI装置中进行了电容除盐测试,测试材料应用在CDI中的性能。主要研究内容和结论分析如下:(1)通过静电纺丝和碳化制备含有还原氧化石墨烯(RG)和碳纳米管(CNT)的碳纳米纤维。发现碳纳米管的添加被嵌入在内部纤维和石墨烯片内,这有利于提供更多的缺陷和中孔。在没有任何粘合剂的情况下,三组分纳米纤维直接用作CDI电极,其在500 mg L-1NaCl溶液中显示出13.6mg g-1的脱盐容量,在1000次循环之后具有显着的循环稳定性和98%的电容保持率充电-放电。还原氧化石墨烯和碳纳米管的存在被发现有效地提高了电导率和电吸附效率。这种三组分碳纳米纤维片材可用于制造用于各种CDI应用的高性能电极。(2)在本研究中,我们使用电纺聚丙烯腈纳米纤维和氧化石墨烯作为前体制备碳气凝胶。通过冷冻成型和随后的碳化,获得的气凝胶表现出碳纳米纤维和石墨烯之间的强互连。1D碳纳米纤维和2D石墨烯片的组装允许气凝胶拥有独特的多孔结构,并具有增加的电子传递速率。由s-PAN/GO-30制备的碳气凝胶电极在500 mg L-1 NaCl溶液中的电吸附容量高达15.7 mg g-1,在100次吸附-解吸循环中具有优异的电吸附稳定性。(3)为了提高对Na离子和Cl离子吸附能力,以聚丙烯腈(PAN)和醋酸锌为原料,采用静电纺丝和自刻蚀制备N掺杂的多孔碳纳米纤维复合材料(PCNF-N)。在得到最优孔径多孔碳纳米纤维的同时,我们继续在纺液里掺杂了硝酸锂(LiNO3),得到Li+掺杂的多孔碳纳米纤维复合材料(Li+/PCNF-N)。结果表明,PCNF-N不仅具有较高的比表面积和丰富的氮含量,而且还能增强电子的传导。使PCNF-N复合材料在电化学测试中具备更好的循环稳定性,以及优异的比电容(218.4 F g-1)和电吸附容量(16.7mg g-1)。进一步掺杂Li+,可以形成附加的扩散层,有助于吸附并储存更多的Cl-
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