稀土基催化剂氯乙烯催化燃烧的研究

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面对日益严峻的大气污染问题,降解大气中排放的氯乙烯对环境保护具有重要意义。针对低浓度氯乙烯的脱除,催化燃烧法可以高效地实现氯乙烯的净化。我国具有丰富的稀土资源,如何扩宽其在催化领域的应用也是研究的重点内容之一。本文以稀土基(La,Ce)催化剂为研究对象,制备了钙钛矿(LaMnO3)和CeO2基催化剂,研究了Sr的掺杂、酸洗、载体的形貌对氯乙烯催化燃烧的影响;通过XRD、Raman、N2-吸附脱附、O2-TPD、H2-TPR、ICP-AES、XPS等表征方法分析了催化剂的结构和物化性能,在此基础上对催化剂脱除氯乙烯的反应行为进行了分析。  利用柠檬酸络合法制备的了Sr掺杂的钙钛矿催化剂L0.5S0.5MO,并进一步进行酸处理后得的催化剂经L0.5S0.5MO-H具有最佳的反应活性,氯乙烯的全转化温度为300℃、同时具有较高选择性,含氯副产物浓度均小于5ppm。催化剂表面具有较多的Mn4+离子,因此具有较好的活化氧能力,在1%氧浓度下仍具有良好的反应性能;H2O的引入有助于催化反应性能的提高,这是由于催化剂表面的羟基对氯乙烯的燃烧起到促进作用。  制备了(立方状、无定型和棒状)CeO2,并在此基础上负载贵金属Ru,考察了载体的形貌对氯乙烯催化燃烧性能的影响。结果表明以棒状的CeO2为载体制备的催化剂具有活性最佳,220℃实现氯乙烯完全转化。立方体CeO2载体制备的催化剂其含氯副产物以三氯甲烷和四氯化碳为主,且在反应温度区间(100-400℃)浓度均低于3ppm。
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