【摘 要】
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Ni-Fe PBA（Prussian blue analogue）属于典型的MOFs材料之一,但关于其制备纳滤复合膜的报道依旧很少。本论文重点探讨了如何将该类MOFs材料应用于纳滤复合膜的制备;研究了提高刚性Ni-Fe PBA晶层复合膜韧性的方法;设计制备出ZIF-8（Zeolitic Imidazolate Framework-8）与Ni-Fe PBA的复合膜,在膜表面构筑了“漏斗状”水通道,并
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Ni-Fe PBA（Prussian blue analogue）属于典型的MOFs材料之一,但关于其制备纳滤复合膜的报道依旧很少。本论文重点探讨了如何将该类MOFs材料应用于纳滤复合膜的制备;研究了提高刚性Ni-Fe PBA晶层复合膜韧性的方法;设计制备出ZIF-8（Zeolitic Imidazolate Framework-8）与Ni-Fe PBA的复合膜,在膜表面构筑了“漏斗状”水通道,并研究了其微观结构与纳滤性能,为MOFs材料在纳滤领域中的应用做了积极探索。在研究内容上,首先对聚砜（polysulfone,PSF）超滤膜进行左旋多巴（L-dopa）中间层改性,通过原位生长法在L-PDA/PSF复合膜表面构筑Ni-Fe PBA晶层以制备Ni-Fe PBA/L-PDA/PSF纳滤膜。通过接触角测量仪（Water Contact Angles,WCA）、反射-傅立叶变换红外光谱（ATR-FTIR）、扫描电子显微镜（SEM）、X-射线粉末衍射（XRD）和原子力显微镜（AFM）等表征手段对纳滤膜的各方面特性进行了研究。结果表明,Ni-Fe PBA可以均匀且致密地生长在膜表面,但受限于Ni-Fe PBA材料的刚性,晶体层出现了严重的开裂问题,对纳滤膜的性能造成了极大的负面影响。为解决上述纳滤复合膜的开裂问题,后续研究选择TA（Tannic Acid）-Fe3+作为中间层,引入高柔性的聚乙烯亚胺分子,通过逐层生长和原位生长相结合的方式制备了PEI@Ni-Fe PBA/TA-Fe3+/PSF纳滤膜。通过ATR-FTIR和X-射线光电子能谱（XPS）表征了膜表面的价键组成;XRD测试结果表明膜表面PEI@Ni-Fe PBA晶体具有较高的结晶度;SEM和AFM共同表征了膜的表面形貌,证实开裂问题得到了极大地改善;WCA表明所制备的纳滤膜具有较强的亲水性;纳滤测试结果表明,基于Ni-Fe PBA较大的孔径,该纳滤复合膜对于相对分子质量大于342Da的染料分子具有＞99%的截留效率,对小分子甲基橙和靛红的截留率分别为76.78%和60.42%,并且均具着优异的水通量(～65 L·m-2·h-1·bar-1)。此外,长效稳定性与抗污性能测试也表明,所制备的PEI@Ni-Fe PBA/TA-Fe3+/PSF纳滤膜在32 h的连续运行过程中,其纳滤性能十分稳定且具有优异的的抗污染能力（通量恢复率（FRR）:96.5%）。为进一步提升纳滤膜对小分子染料的截留效率,初步探讨将孔径不同的两种MOFs材料ZIF-8（d=3.4（?））材料与Ni-Fe PBA（d=5.1（?））进行复合,制备出了具有“漏斗状”水通道的Ni-Fe PBA/ZIF-8/PDA/PSF纳滤膜,并将所制备的ZIF-8/PDA/PSF纳滤膜作为对照组进行纳滤性能研究。ATR-FTIR和XPS表征结果表明两种MOFs材料成功复合。Ni-Fe PBA/ZIF-8纳滤膜表现出了优异的截留性能(甲基橙:98.86%,靛红:95.47%,对应的水通量约为35.9 L·m-2·h-1·bar-1),其纳滤性能优于对照组ZIF-8纳滤膜(甲基橙:93.5%,靛红:92.7%,对应的水通量约为16.9 L·m-2·h-1·bar-1)。此外,Ni-Fe PBA/ZIF-8/PDA/PSF纳滤膜在长效运行过程中,也显示出了良好的水稳定性。
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